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?天大孫潔團隊Nano Letters：自清潔首層溶劑化鞘層用于穩(wěn)定高鎳正極電極電解質(zhì)界面

在商用LiPF₆-EC/DEC電解質(zhì)中，EC脫氫產(chǎn)生的質(zhì)子物種將進一步與LiPF₆反應(yīng)，在正極表面生成不利的PF₃O與Li_xP_yF_z物種。通常引入電解質(zhì)添加劑在正極表面生成保護性正極電解質(zhì)界面。這種界面“被動地”阻隔HF等酸性物質(zhì)但并不能有效緩解電解質(zhì)/正極界面副反應(yīng)。

在此，天津大學(xué)孫潔教授，Han xinpeng等人提出一種新策略，即通過首層溶劑化鞘層調(diào)控賦予電解質(zhì)自清潔功能，有效清除電解液中的活性有害物質(zhì)并進一步穩(wěn)定正極電解質(zhì)界面。

這種溶劑化鞘層具有以下優(yōu)勢：首先，首層溶劑化鞘層表現(xiàn)出對HF與PF₅較高的溶劑化能及所生成新的溶劑化鞘層具有較高的抗氧化性；其次，新的溶劑化鞘層在高鎳正極表面生成穩(wěn)定的固態(tài)電解質(zhì)界面，有效抑制過量LiPF₆降解引起的界面副反應(yīng)。該策略可穩(wěn)定高鎳正極/金屬鋰半電池與高鎳正極/石墨全電池體系。

圖1. 高鎳正極表面LiPF₆基電解質(zhì)自催化降解與鹽降解以及首層溶劑化鞘層調(diào)控示意圖

總之，該工作提出一種新策略即通過調(diào)控電解質(zhì)首層溶劑化鞘層賦予電解質(zhì)自清潔功能，有效清除電解質(zhì)中活性有害組分并進一步穩(wěn)定正極電解質(zhì)界面。基于此構(gòu)筑的高鎳正極/金屬鋰半電池與高鎳正極/石墨全電池具有更佳的循環(huán)性能。有效的自清潔策略將推動具有獨特物化性質(zhì)的先進電解質(zhì)的研究，為下一代高性能鋰離子電池提供潛在的研究途徑。

圖2. 高鎳正極/石墨全電池循環(huán)性能

Self-Purifying Primary Solvation Sheath Enables Stable Electrode–Electrolyte Interfaces for Nickel-Rich Cathodes, Nano Letters 2023 DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01679

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