室溫鈉硫電池(SSB)的電化學性能受限于緩慢的反應動力學和以多硫化鈉(SPS)形式出現的硫損失。在此,蘭州大學周金元教授&巴塞羅那大學Andreu Cabot教授等人詳細介紹了利用電紡絲和水熱工藝相結合的方法在CNF表面生長CoFe2O4、VO2和Co3O4粒子的過程。同時,該工作系統地探討了所制備的正極材料在外加磁場下通過調頻和順磁催化劑催化多硫化鈉(SPSs)的過程。DFT計算表明,在磁場作用下,SPS 在調頻催化劑上的吸附能增加,SPS轉化的動力學勢壘降低。實驗結果都表明,CoFe2O4中的自旋極化Co離子提高了吸附SPS的能力和SPS轉化的電催化活性。這些優勢使得基于CNF/CoFe2O4/S的固態電池(SSB)具有前所未有的比容量、倍率能力和穩定性。圖1. M開或M關時CNF/CoFe2O4電極的電化學性能總之,該工作通過電子自旋極化,在不增加能量成本的情況下,永磁體產生的外磁場(M on)可以顯著提高鐵磁性硫宿主的SPSs吸附能力和反應動力學。更具體地說,在M on時,該工作詳細介紹了在常溫下具有前所未有的性能和穩定性的碳納米纖維/CoFe2O4/S(CNF/CoFe2O4/S)正極的制備方法。實驗和理論證明,磁場可極化 Co離子的電子,從而增強對SPSs的吸附及其催化轉化。具有自旋極化功能的 CNF/CoFe2O4/S正極在1.0 C下可持續2700個循環,每個循環的衰減率低至 0.0039%。對SSB的性能進行了進一步測試,當M開啟時,在1.0 C下循環100次后,SSB的電量為248 mAh g-1。此外,研究還證明,即使移除外部磁場,磁極化效應依然存在,因此該項研究不僅展示了一種提高SSB電化學性能的有效策略,還有助于豐富自旋效應在電催化領域的應用。圖2. 磁場強度和溫度對電池性能的影響Sodium-Sulfur Batteries with Unprecedented Capacity, Cycling Stability and Operation Temperature Range Enabled by a CoFe2O4 Catalytic Additive Under an External Magnetic Field, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202305908