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聚苯胺是著名的導電聚合物，也是一種很有前的可充電池有機正極材料，但在以往的研究中，它的理論容量（294 mAh g^-1）利用率很低，同時循環穩定性也較差。

圖1 不同形態聚苯胺（包括ES、EB和LB）的合成路線和結構表征

武漢大學宋智平、復旦大學王永剛等為了充分發揮聚苯胺作為可充電鋰電池有機正極材料的理論容量（294 mAh g^-1），深入研究了不同形態聚苯胺的結構性能關系，包括祖母綠鹽(ES)、祖母綠堿(EB)，尤其是研究較少的亞甲二醛堿(LB)。

作者對它們的結構進行定量分析后發現，LB處于完全還原狀態，而ES和EB的類醌/類苯單元比為≈1/2，這一差異導致LB的容量利用率顯著提高。研究顯示，在2.0-4.2V的電壓窗口內，LB的可逆容量高達300 mAh g^-1，在扣除導電碳的容量貢獻后，利用率為92%。

圖2 ES、EB和LB的電化學性能

此外，在2.0-4.2 V的電壓窗口內，LB表現出最佳的綜合電化學性能，包括277 mAh g^-1的高可逆容量和出色的循環穩定性（1000次循環后容量保持率為84%）。這一性能不僅超過了以往所有關于聚苯胺的報道，而且遠優于其他p型有機正極材料。

通過電化學分析、DFT計算和原位表征，作者驗證了容量利用率與-NH─ 基團的原始比例呈正相關，而容量衰減是由不可逆的電化學去質子化反應引起的，尤其是在較高電位時。這項研究不僅證明了LB是聚苯胺作為正極材料的最有利形式，而且為研究聚苯胺的氧化還原和容量衰減機理提供了重要見解。

圖3 ES、EB和LB的電化學分析結果

Toward Full Utilization and Stable Cycling of Polyaniline Cathode for Nonaqueous Rechargeable Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301520

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宋智平/王永剛AEM：聚苯胺正極在可充電池中的充分利用和穩定循環

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