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前言介紹

2023年3月29日和4月1日，中科院化學研究所郭玉國研究員團隊分別在Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.和Adv. Energy Mater.上發表了三篇最新成果，即“Chemical-Mechanical Robustness of Single-Crystalline Ni-Rich Cathode Enabled by Surface Atomic Arrangement Control”，“A Self-Reconfigured, Dual-Layered Artificial Interphase Towards High-Current-Density Quasi-Solid-State Lithium Metal Batteries”和“A Functional Prelithiation Separator Promises Sustainable High-Energy Lithium-Ion Batteries”。下面，對這三篇成果進行簡要的介紹，以便大家學習和了解！

1、Angew. Chem. Int. Ed.：表面原子排列控制實現單晶富Ni正極的化學機械穩定性

層狀過渡金屬氧化物正極是鋰離子電池（LIBs）的主要正極之一，具有高效的鋰離子插層化學特性。受層狀相互作用弱和表面不穩定的限制，其電化學性能受到機械和化學失效的影響，尤其是富鎳（Ni）正極。基于此，中科院化學研究所郭玉國研究員、萬立駿院士和石吉磊副研究員等人報道了以單晶富Ni LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂（S-NCM）正極為模型體系，闡明了表面性能的關鍵作用。通過控制正極表面的結構和元素原子排列，作者構建了具有更高模量和化學惰性的富Co表面和層狀尖晶石交織結構，實現了穩定的單晶正極（RS-NCM）。

維尖晶石結構域共享相同的立方緊密堆積（ccp）氧框架，在層狀結構中相干地構建，并作為鉚釘加固單晶中的長程層狀板。表面還原Ni和富集Co可進一步提高合金的剛度，減少副反應。所設計的正極具有化學-機械耦合穩定性，有助于提高正極的電化學性能和熱穩定性。通過機械應變耗散和化學侵蝕抑制，正極在1 C條件下150次循環后，即使在苛刻的60 ℃條件下，仍能保持82%的容量。該工作強調了內在表面調控下力學穩定性和化學穩定性的耦合效應，為實現先進的層狀氧化物正極開辟了新的途徑。

圖1. S-NCM和RS-NCM的形貌表征

圖2. S-NCM和RS-NCM的結構表征

圖3. S-NCM和RS-NCM的性能

圖4. S-NCM和RS-NCM的形貌和穩定性

總之，作者通過表面原子排列設計，在模型單晶富Ni正極上實現了化學-機械耦合穩定性。基于本征Ni-Co-Mn體系，表面原子進行元素和結構上的排列，形成了層狀-尖晶石交錯結構和表面濃度梯度，從而有效地提高了對應力和副反應的耐受性。改性后的正極具有良好的電化學性能，證明了其機械化學穩定性。該工作揭示了表面性質的關鍵作用，它密切聯系著層狀過渡金屬氧化物的機械和化學穩定性，并強調了表面設計對原子排列的意義，未來應探索更有針對性的策略。

Chemical-Mechanical Robustness of Single-Crystalline Ni-Rich Cathode Enabled by Surface Atomic Arrangement Control.Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202302170.

https://doi.org/10.1002/anie.202302170.

2、Adv. Mater.：自重構雙層人工界面助力高電流密度準固態LMBs

不可控的枝晶生長和不穩定的固體電解質界面一直是鋰金屬電池（LMBs）實際應用中的難題。基于此，中科院化學研究所郭玉國研究員和張娟博士等人報道了通過鋰（Li）金屬與四氟硼酸銀（AgBF₄）的表面反應，證明了一種雙層人工界面相（LiF/LiBO-Ag）的合理設計。經過化學改性后，Li金屬負極的表面最初由混雜的人工界面相組成。通過電化學過程，這種混合界面相自發地重新配置為兩層，包括電子絕緣的LiF/LiBO玻璃狀頂層和親Li的Li-Ag合金底層。在頂層，LiF作為電子阻擋屏蔽層，防止Li在人工界面相內成核，而連續LiBO玻璃則支持Li⁺的快速擴散同時，致密的高模量保形LiF/LiBO表層具有足夠的機械強度抑制Li枝晶在底層，親Li導電Li-Ag合金在降低LiF/LiBO層下的成核過電位和調節鍍鋰的作用。這種增強的雙分子層界面相可有效地防止枝晶生長，抑制電解質分解。

這種雙層LiF/LiBO-Ag間相改性Li負極（LiF/LiBO-Ag@Li，簡稱LLA@Li）可以在20 mA cm^?2的超高電流密度和20 mAh cm^?2的面容量下均勻的沉積/溶解Li超過4500 h。此外，LLA@Li負極可成功地應用于準固態（QSS）LMBs，在8 mA cm^?2和8 mAh cm^?2下可穩定地沉積/溶解Li超過5000 h。同時，LFP||LLA@Li和NCM811||LLA@Li全電池在液體和QSS電解質中都表現出優異的循環穩定性。在實際應用中，固態LMBs袋式電池表現出穩定的室溫循環，在0.5 C下循環60次后容量保持率超過91%，在限制參數下成功實現了高能量密度袋式電池（10.75 Ah，448.7 Wh kg^?1）。這種精心設計的界面相為設計高穩定界面相以實現高能量密度LMBs提供了新的指導。

圖1. LiF/LiBO-Ag@Li合成與表征

圖2. LLA@Li電池的性能與表征

圖3. LLA@Li電池的循環穩定性

圖4. LLA@Li基對稱電池的性能

圖5. LLA@Li基袋式電池的性能

綜上，作者通過簡單的策略開發了一種具有超快鋰離子導電性和優異親石性的雙層LiF/LiBO-Ag人工界面相。LiF/LiBO玻璃層的異質結構保證了鋰離子的快速擴散途徑和良好的電子絕緣，有助于消除高電流密度下濃極化引起的枝晶形成。底部的Li-Ag層提供了豐富的親鋰位點，以實現低過電位的均勻Li沉積。因此，使用LLA@Li負極的QSS對稱電池和QSS袋式電池具有優異的性能。該策略為精心設計一種有效且持久的人工界面，以實現穩定、高能量密度的LMBs提供了一個新的思路。

A Self-Reconfigured, Dual-Layered Artificial Interphase Towards High-Current-Density Quasi-Solid-State Lithium Metal Batteries. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202300350.

https://doi.org/10.1002/adma.202300350.

3、Adv. Energy Mater.：功能性預鋰分離器助力可持續的高能LIBs

利用硅基負極材料制成的高能量鋰離子電池（LIBs），通常由于負極層面的機械故障導致循環壽命短，更重要的是，由于初始充電期間正極Li的不可逆消耗而導致電池層面的電化學故障。（電）化學預鋰（Li）化有望補償初始鋰的損失并提高電池的循環性能，但目前直接應用于負極或正極的策略可能會導致安全問題和電極結構退化，并且與電池的工業制造不太兼容。基于此，中科院化學研究所郭玉國研究員和辛森研究員等人報道了一種功能性分離器預鋰化（FSP），以補償負極Li損失，使高能量LIBs具有較長的循環壽命。將抗螢石-LFO作為預鋰化劑支撐在分離器的一側，并附著在正極上，在初始形成過程中通過四-電子氧化還原反應提供了701 mAh g^?1的大不可逆容量。NCM811||SiO_x/G全電池的可逆容量提高了40%，使3-Ah袋電池的電池級比能量穩定在330 Wh kg^?1，可滿足電動汽車的需求。

此外，功能分離器預鋰化與現有鋰電池生產工藝兼容，對電池形成和運行無不良影響。預鋰化劑在分離器上的面積質量負荷（面積容量）可調節，以精確匹配不同鋰離子負極的補鋰能力。特別是，帶電LFO支撐的功能分離器在超過2.8 vs. Li⁺/Li時幾乎沒有任何放電容量，因此它可以適應各種正極-負極組合的使用。在較低的放電截止電壓下，隔板可恢復部分插鋰容量，防止局部過鋰化時在負極上形成枝晶。

圖1. 三種預篩選策略示意圖

圖2.所制備LFO的材料表征

圖3.功能性分離器的制備及理化性質

圖4. LFO和LFO-FS的電化學性能

圖5. LFO-FS基全電池的示意圖和電化學性能

綜上，作者提出了一種由鋰化劑支撐的功能性分離器進行預鋰化的新概念，即功能性分離器預鋰化（FSP），該概念高度適應電極制備、電池制造和形成，并且能夠通過簡單地調節電池電壓。FSP方法不僅補充正極Li的損失，而且重新吸收負極Li以抑制局部過鋰化和枝晶形成。通過使用功能分離器，將硅基負極和高Ni層狀氧化物正極配對的3-Ah鋰離子袋式電池顯示出超過330 Wh kg^?1的穩定能量輸出，以及極大改善的循環性能。作者認為該領域的更多努力將有助于創造一種安全、可持續的高能量可充電LIBs。

A Functional Prelithiation Separator Promises Sustainable High-Energy Lithium-Ion Batteries. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: 10.1002/aenm.202300507.

https://doi.org/10.1002/aenm.202300507.

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