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趙忠奎/章日光/劉岳峰Nature子刊：不飽和N、O配位調節單個銅中心電子排布，增強對苯的選擇性氧化

以H₂O₂為氧化劑選擇性氧化苯制苯酚(SOBP)是一種高效、環境友好的苯酚生產工藝。但一般的金屬納米粒子或金屬絡合物催化活性較低，對苯酚的選擇性也較差。Fe，Co，Cu基SACs在SOBP反應中具有良好的催化性能，但是其在H₂O₂/苯的摩爾比較低的情況下，催化活性很低。例如，當H₂O₂/苯的摩爾比為10:1甚至48:1時，苯的轉化率較高；如果H₂O₂/苯摩爾比大于10:1，則H₂O₂的成本遠遠超過所生產的苯酚的價值，從而導致該SOBP工藝不能實際應用。因此，開發一種實用的SOBP反應催化劑以在低H₂O₂/苯摩爾比下高效生產苯酚具有重要意義。

基于此，大連理工大學趙忠奎、太原理工大學章日光和中科大連化物所劉岳峰等成功地在N/C材料上制備了一種單原子Cu催化劑(Cu-N₁O₂ SA/CN)，并且該催化劑具有分離的Cu₁-N₁O₂中心。所制備的Cu-N₁O₂ SA/CN催化劑在H₂O₂/苯的摩爾比為2:1時，苯轉化率為83.7%，苯酚選擇性為98.1%；H₂O₂/苯的摩爾比大于10:1時反應效果仍較好。由于該催化劑具有較高的催化性能，且H₂O₂/苯的摩爾比為2:1，因此該工藝可以促進苯選擇性氧化制苯酚的實際工業化生產。

密度泛函理論(DFT)計算表明，在Cu-N₁O₂ SA/CN催化劑中，Cu₁-N₁O₂中心O原子的親電性增強、電荷轉移能力增強以及Cu-3d軌道非占據態增大。因此，獨特的Cu₁-N₁O₂部分為SOBP提供了一條步驟少和能壘低的反應途徑，導致TOF值遠高于Cu₁-N₂和Cu₁-N₃位點。綜上，這項工作為調節單原子催化劑的電子排布提供了一種簡便而有效的方法，也為設計其他具有獨特配位結構的單原子催化劑以適應不同的反應提供了范例。

Regulating Electron Configuration of Single Cu Sites via Unsaturated N,O-Coordination for Sselective Oxidation of Benzene. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-34852-y

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