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中南大學(xué)周江團(tuán)隊(duì)Angew.：三功能水合共晶電解質(zhì)增強(qiáng)水系鋅電池

可充電水系鋅離子電池（ARZBs）的發(fā)展受到正極不穩(wěn)定、電解質(zhì)副反應(yīng)和鋅（Zn）枝晶生長等問題阻礙。

在此，中南大學(xué)周江教授團(tuán)隊(duì)報告了一種通過引入四亞甲基砜（TMS）形成水合共晶電解質(zhì)的三重功能策略，以改善鋅離子電池存在的問題。TMS和H₂O之間的強(qiáng)相互作用可有效降低H₂O的活性。同時，Zn表面優(yōu)先吸附的TMS增加了雙電層（EDL）結(jié)構(gòu)的厚度，為抑制枝晶生長提供了屏蔽緩沖層。

此外，TMS調(diào)節(jié)了Zn²⁺-6H₂O的主溶解劑鞘，最終實(shí)現(xiàn)了一種新的溶劑共插層（(Zn-TMS)²⁺）機(jī)制，而插層TMS就像一個”支柱”，提供了更多親鋅位點(diǎn)，穩(wěn)定了正極（NH₄V₄O₁₀，（NVO））結(jié)構(gòu)。

圖1.三功能水合共晶電解質(zhì)示意圖

總之，該工作提出了一種三重功能電解質(zhì)設(shè)計，利用小尺寸、高極性的四亞甲基砜分子作為共晶電解質(zhì)成分，穩(wěn)定負(fù)極和電解質(zhì)以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定、高容量的正極儲能。在電解質(zhì)中，TMS和H₂O之間形成的氫鍵，可有效降低H₂O的活性。此外，優(yōu)先吸附的TMS還能改善Zn負(fù)極表面的雙電層厚度，并充當(dāng)Zn²⁺沉積的緩沖層，有效抑制枝晶生長，平滑Zn負(fù)極沉積表面。更重要的是，在傳統(tǒng)的Zn||NVO電池中加入TMS證實(shí)了溶劑化共嵌入的儲能機(jī)制。

在第一次放電過程中，(Zn-TMS)²⁺共嵌入在NVO中，隨后TMS成為NVO(001)面層之間的”支柱”，為Zn²⁺提供額外的親和位點(diǎn)，并穩(wěn)定了NVO結(jié)構(gòu)。研究表明，Zn||Zn對稱電池的循環(huán)穩(wěn)定性可以超過1800小時，Zn||NVO全電池可實(shí)現(xiàn)高達(dá)515.6 mAh g^?1的高比容量(0.2 A g^?1)，并可在0.2 A g^?1的低電流密度下持續(xù)使用40天以上。因此，該項(xiàng)工作對加速開發(fā)下一代高性能水電池具有重要的指導(dǎo)意義。

圖2.全電池電化學(xué)性能

Triple-function Hydrated Eutectic Electrolyte for Enhanced Aqueous Zinc Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202310577

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