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成果展示

鋅金屬電池（ZMBs）應用的主要障礙之一，對鋅（Zn）金屬負極和正極的矛盾要求。在負極方面，水引起嚴重的腐蝕和枝晶生長，顯著抑制了Zn沉積/溶解的可逆性。在正極方面，水必不可少，因為許多正極材料需要H⁺和Zn²⁺的插入/提取，從而實現高容量和長壽命。基于此，香港城市大學支春義教授（通訊作者）等人報道了一種無機固態電解質與水凝膠電解質結合的不對稱設計，同時滿足上述相反的要求。無機固態電解質朝向Zn負極，實現無枝晶和無腐蝕的高可逆Zn沉積/溶解，聚丙烯酰胺水凝膠（PAM）電解質在正極側進行H⁺和Zn²⁺的插入/提取，從而獲得高性能。

測試發現，在高達10 mAh·cm^?2（Zn//Zn）、~5.5 mAh·cm^?2（Zn//MnO₂）和~7.2 mAh·cm^?2（Zn//V₂O₅）的超高面積容量電池中，沒有檢測到氫氣和枝晶的生長。Zn//MnO₂和Zn//V₂O₅電池在1000次循環和400次循環中分別保持了92.4%和90.5%的初始容量，具有良好的循環穩定性。

研究背景

可再充電水系鋅電池因其固有的安全性、低成本和可持續性，成為下一代電池的候選者。鋅金屬電池（ZMBs）的實際應用面臨的長期挑戰是水在負極側和正極側的功能矛盾性：在負極側存在Zn腐蝕、HER和枝晶生長的問題；在正極側，H⁺插入和水“潤滑劑”效應非常重要。在循環過程中，需要過量的Zn和電解質來補充負極和水的消耗，從而降低電池的整體能量密度和循環壽命，甚至導致短路和電池失效。科學家們廣泛探索利用有機電解質、水凝膠電解質、聚合物固體電解質、無機固體電解質等以解決上述問題，但這些策略只能減輕而不能徹底阻止Zn降解，因為Zn/水界面本質上是熱力學不穩定的。

此外，大多數鋅離子電池（ZIBs）正極在充/放電過程中需要同時插入/提取Zn²⁺和H⁺，以充分利用電極材料，降低Zn²⁺插入/提取能量，實現高性能輸出。此外，水還可以顯著增強Zn²⁺在正極中的擴散，因為水有效地降低了固態擴散勢壘。由于水分子的“潤滑劑”作用，電池在循環200次后仍能保持96.2%的初始容量，而使用非水電解質保留率僅為46.3%。因此，在大多數情況下，水作為H⁺和“潤滑劑”的來源對于ZMBs的正極反應是必不可少的。

圖1.使用水性/非水性電解質的Zn//MnO₂和Zn//V₂O₅全電池的性能

圖文導讀

首先，制備了橫向尺寸為~2.5 μm的二維卟啉槳輪骨架（2D PPF）方形納米片。通過將PPF納米片在0.5 M Zn(OTf)₂三甲基磷酸（TMP）溶液中反復浸沒，在低壓條件下向PPF通道中注入Zn²⁺，并在120 ℃真空條件下多次蒸發溶劑，使PPF通道中獲得足夠的Zn²⁺，制備了PPF-SSEs薄膜。最后，通過在PPF-SSEs膜的一側原位聚合部分聚合的超高粘度丙烯酰胺溶膠膜獲得不對稱電解質（PPF-SSEs/PAM）。在離子注入和干燥處理后，PPF-SSEs/PAM仍具有良好的晶體結構，并保持了方形納米片的形貌和均勻的2.5 μm橫向尺寸，顯示了優異的MOF結構穩定性。

圖2.不對稱電解質的制備與表征

通過結合密度泛函理論（DFT）計算和從頭算分子動力學（AIMD）模擬，作者研究了PPF-SSEs的脫溶效應。在水電解質中，Zn²⁺與6個水分子結合形成Zn(H₂O)₆²⁺配位離子，在還原成Zn前會經歷一個脫溶過程。同時，配位的Zn(H₂O)₆²⁺會在Zn表面脫溶。期間，H₂O分子直接遇到Zn金屬負極，導致Zn電極和HER的腐蝕。對于PPF-SSEs，DFT結果表明，Zn(H₂O)₆²⁺可以被PPFs強烈吸附，吸附能值為-3.89 eV。在PPFs通道中，H₂O和Zn²⁺的吸附能分別為-0.76和-0.31 eV，表明PPFs與H₂O分子有很強的相互作用，增強脫溶效果。

圖3. PPFs衍生固體電解質層脫溶效應的理論模擬和實驗分析

圖4. Zn//Zn對稱和Zn//Cu不對稱電池的電化學性能

不對稱電解質與PAM水凝膠電解質的比容量相同，在5 C的高倍率下，Zn//MnO₂電池的比容量約為195 mAh·g^?1，表明不對稱電解質的水凝膠側通過為H⁺提供H₂O環境，可很好地釋放MnO₂的容量。使用不對稱電解質的Zn//MnO₂電池僅運行130次循環，Zn//MnO2電池表現出1000次的循環性能，在接近100%的庫侖效率下保留了92.4%的初始容量，證實了不對稱電解質的PPF側可很好地提供高度可逆的Zn沉積/溶解。

測試發現，加入水凝膠電解質后，Zn//MnO₂電池的氫氣通量增加，在充滿電狀態下達到21.8 mmol·h^?1的最大值，而在不對稱電解質的電池中幾乎沒有檢測到氫氣。同時，加入水凝膠電解質的袋狀電池明顯腫脹，而加入不對稱電解質的Zn//MnO₂電池沒有變化。循環過程中明顯抑制了HER和無枝晶的性能，表明不對稱電解質對副反應的有效抑制，從而促進了Zn負極的電化學沉積/溶解的可逆性。

圖5.不對稱電解質的Zn//MnO₂全電池的電化學性能

圖6.不對稱電解質的Zn//V₂O₅全電池的電化學性能

文獻信息

An asymmetric electrolyte to simultaneously meet contradictory requirements of anode and cathode.?Nat. Commun.,?2023, DOI: 10.1038/s41467-023-38492-8.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-38492-8.

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