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?潘鋒/楊培華/褚衛國AM:仿建筑榫卯結構穩定NCM811正極

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富鎳的層狀氧化物是鋰離子電池最有前景的正極,但循環過程中的化學機械失效和巨大的首次循環容量損失阻礙了它們在高能電池中的應用。
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圖1 MT結構的示意和表征
北京大學深圳研究生院潘鋒、武漢大學楊培華、國家納米科學和技術中心褚衛國等通過在LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)的層狀相中引入尖晶石狀的榫頭結構,大大抑制了正極材料的不良體積變化。
具體而言,受中國傳統建筑中堅固的榫卯結構的啟發,這項工作設計并制備了具有尖晶石類榫卯(MT)結構的分層NCM811-MT。就像建筑MT接頭中的原木一樣,NCM811的各層材料通過尖晶石類MT區的鋸齒狀末端相互楔入,以達到完美的連接。具有這種結構的分層材料的優點總結如下。首先,MT結構具有抗應變能力,可以防止體積變化。第二,MT結構可以為鋰離子的快速傳輸提供一條快速通道。第三,層狀材料中的MT結構導致大部分顆粒表面被穩定的(003)晶格平面所終止。
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圖2 NCM811和NCM811-MT的電化學性能
這些優勢都被大量的實驗和模擬數據所證明,并促使NCM811-MT的循環穩定性和初始庫侖效率顯著提高,所獲得新正極在0.1C時表現出215 mAh g-1的放電容量,初始庫侖效率為97.5%,在1C下1200次循環后容量保持率為82.2%。這種結構化的MT設計拓寬了對穩定晶體結構的認識,并為通過結構工程開發高能量密度的先進和耐用電池鋪平了道路。
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圖3 NCM811-MT中鋰離子的快速擴散
Imitating Architectural Mortise-Tenon Structure for Stable Ni-Rich Layered Cathodes. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202301096

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