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以可再生能源為動力的電化學CO₂還原(CO₂R)反應制備具有附加值的產物是降低大氣CO₂濃度和實現可持續碳循環的有前途的解決方案。應用于CO₂R的電催化劑中，銅(Cu)基材料是制備甲烷、乙烯、乙醇等材料的獨特候選催化劑，具有可觀的活性。然而，Cu基催化劑的CO₂R產物較多，對某一特定產物的活性和選擇性仍不盡人意。因此，提高Cu基催化劑的催化活性、選擇性和穩定性對其工業應用具有重要意義。

基于此，清華大學陳晨等人提出了一種用二氧化硅穩定Cu的有效策略，并合成了具有豐富Cu-O-Si原子界面位點的CuSiO_x非晶納米管催化劑。重要的是，該催化劑能有效的阻止結構重構，實現穩定催化。

本文首先在三電極的H型電解池中系統的研究了催化劑的電化學CO₂R活性和選擇性。與在飽和Ar電解質中的測試結果相比，催化劑在飽和CO₂電解質中具有更高的電流密度，表明催化劑發生了CO₂R反應。此外，CuSiO_x的CO₂R的主要產物是CH₄，并且在電壓為-1.27 V_RHE時，法拉第效率(FE)最大為72.5%，部分電流密度為-10.8 mA cm^-2。同時，其液體產物和其他氣體產物的FE被顯著抑制。與其他已報道的工作相比，CuSiO_x在較低的過電位下具有優異的催化性能。

此外，對于CuGeO₃，其CO₂R產物主要是H₂和少量CO，并且沒有檢測到其他氣相或液相產物，這可能與金屬Ge化合物具有良好的析氫反應(HER)性能有關。得益于CuSiO_x優異的活性，本文在-1.6 V_RHE的恒定電位下對其進行了超過12小時的長期穩定性測試，發現其FE_CH4保持在60%以上，這可能與其優異的結構穩定性有關。

更重要的是，在流動電池裝置中，CuSiO_x的CO₂-CH₄轉化率達到0.22 μmol cm^-2 s^-1。本文的研究結果為設計具有高活性、高穩定性的銅基CO₂R催化劑提供了一條非常有前途的途徑。

為了研究CO₂R過程中催化劑的氧化態和結構變化，本文對CuSiO_x進行了原位XAS研究。結合原位XAS結果可以發現，電解后催化劑的Cu-O配位數為3.6，與電解前的配位數基本相同，這有利的證明了催化劑在CO₂R反應中原子Cu-O-Si界面具有超高的電化學穩定性和重構電阻，這也使得Cu在長時間電解過程中保持了優異的催化性能。

之后，本文利用密度泛函理論(DFT)和從頭算分子動力學(AIMD)計算進一步解釋了Cu-O-Si原子界面位點增強穩定性和具有優異的CO₂R性能的原因。計算結果表明，CuSiO_x的U_L(CO₂–^*CO)_min-U_L(^*H)_min(描述催化劑反應選擇性的參數)比金屬銅(CuO的重構產物)更正，這表明CuSiO_x比金屬銅具有更好的CO₂R選擇性，且競爭性的HER被抑制。

本文繼續計算了CuSiO_x上CO₂→^*COOH→^*CO→^*COH的反應自由能勢壘圖，發現從熱力學角度來看，^*CO加氫到^*COH的路徑是相當有利的，這說明在CuSiO_x上形成CH₄是非常有利的。

此外，本文還考慮了^*CO加氫生成甲烷的路徑與C-C耦合路徑之間的競爭關系，最終DFT計算表明，界面加入二氧化硅可以提高Cu-O-Si的結合強度，從而可以提高Cu-O-Si界面位點的電化學穩定性和抵抗重構的能力。總之，本文的發現為解決Cu基CO₂R電催化劑的穩定性問題和設計新的催化活性位點提供了一條有效途徑。

Stabilizing Copper by a Reconstruction-Resistant Atomic Cu-O-Si Interface for Electrochemical CO₂ Reduction, Journal of the American Chemical Society, 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c01638.

https://doi.org/10.1021/jacs.3c01638.

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JACS：抵抗重構！Cu基催化劑實現穩定的電化學CO2還原！

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