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侯軍剛/高峻峰Nature子刊：NiMoN/NiFe LDH在大電流密度下高效OER

合理設計高效的過渡金屬基析氧反應（OER）電催化劑是實現水分解的關鍵，但工業堿性水電解需要低過電位的大電流密度，總是受到本征活性的限制。

基于此，大連理工大學侯軍剛教授和高峻峰教授（共同通訊作者）等人報道了層級雙金屬氮化物/氫氧化物（NiMoN/NiFe LDH）陣列作為模型催化劑，調節電子狀態并跟蹤結構-活性關系。活化狀態下的NiMoN/NiFe LDH在過電位為266 mV時具有工業所需的1000 mA cm^-2電流密度，OER穩定性為250 h。特

通過DFT計算，作者研究了電子結構和能壘，以確定反應機理。利用NiFeOOH和Mo摻雜的NiFeOOH作為計算模型。首先，使用投影態密度（PDOS）分析了NiMoN/NiFe LDH和NiFe LDH的金屬d帶和氧p帶的軌道分布。金屬d帶和O 2p帶的重疊明顯表明金屬位點和氧配體的共價雜交增強。

此外，通過晶體軌道漢密爾頓布居（COHP）評估了電子構型和金屬-氧鍵強度。NiMoN/NiFe-LDH在費米能級附近的Ni 3d帶占據的反鍵態越高，表明金屬d帶和O 2p帶之間的雜化越強。

金屬-氧鍵強度通過高達費米能級的COHP積分來量化，并且NiMoN/NiFe-LDH的Ni-O鍵的ICOHP（-1.14）的較大絕對值揭示了增強的共價性。

M-O鍵共價性的增強促進了NiMoN/NiFe-LDH中電子的離域，為OER過程中晶格氧的參與提供了前提。對于基于LOM途徑的OER過程，催化劑經歷去質子化以形成暴露的晶格氧。在*OOH去質子化后，氧釋放并在表面留下氧空位。

最后，產生的氧空位被OH^–重新填充。實現了LOM的計算吉布斯自由能。對于NiMoN/NiFe-LDH，*OH的去質子化是速率決定步驟（RDS）。RDS是從*OH到*O中間體的轉化，具有2.29 eV的高能壘。

Regulating electronic states of nitride/hydroxide to accelerate kinetics for oxygen evolution at large current density. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-37091-x.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-37091-x.

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