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鋰金屬具有高比容量（3860 mAh g-1）和低電化學電位（-3.04 V vs. SHE），這使得鋰金屬電池（LMB）有望成為下一代高能量密度電池系統(tǒng)，從而推動電動汽車市場的發(fā)展。但是，LMB的正極材料存在明顯的交叉穿梭問題。

具體而言，在電池循環(huán)過程中，層狀過渡金屬氧化物（例如富鎳正極材料（Ni-rich NMC）, 富鋰錳基正極材料（LMR））中多種過渡金屬離子溶解析出并沉積于鋰金屬負極（LMA）表面，這將導致電池阻抗急劇增大。

此外，層狀材料存在著氧析出問題，產(chǎn)生的氧氣會與鋰金屬反應，引起安全問題。而當正極材料為硫時，其產(chǎn)生的多硫化物（LiPSs）則會遷移至負極，導致鋰金屬被污染并引起鋰硫電池電化學性能的衰退。這些正極交叉穿梭問題普遍存在于LMB中卻容易被忽略。

在此，香港理工大學陳國華教授、美國阿貢國家實驗室Khalil Amine博士及徐桂良博士共同報導了一種具有豐富活性位點的多功能自支撐薄膜夾層（CoZn-YSIL），通過同時調(diào)控鋰金屬沉積/析出過程和抑制正極交叉穿梭問題來提高鋰金屬電池的穩(wěn)定性。

其豐富的親鋰位點可降低鋰金屬沉積過電位并誘導形成穩(wěn)定的SEI，從而可以在大電流下（10 mA cm^-2）調(diào)控鋰金屬沉積/析出過程并減少枝晶。此外，X射線光電子能譜和原位X射線實驗結(jié)果顯示，夾層的富N骨架和Co, Zn活性位點可有效抑制多種正極交叉穿梭，從而顯著減少鋰金屬腐蝕。

電化學測試結(jié)果顯示，基于多種高載量正極（例如LiNi_0.7Mn_0.2Co_0.1O₂, Li_1.2Co_0.1Mn_0.55Ni_0.15O₂和S）的鋰金屬電池循環(huán)穩(wěn)定性被明顯提高。

圖1. 不同電解質(zhì)中的電池性能

總之，該工作開發(fā)了一種具有親鋰性和多功能吸附能力的薄型（25微米）層間膜，通過調(diào)節(jié)鋰金屬沉積/脫出過程和抑制正極交叉穿梭，提高鋰金屬電池的循環(huán)穩(wěn)定性。CoZn雙活性位點的低鋰成核過電位，結(jié)合富含N的核殼結(jié)構(gòu)，可以有效提高鋰金屬沉積/脫出的穩(wěn)定性。

更重要的是，CoZn-YSIL的強結(jié)合能力可以很好地解決嚴重的正極交叉穿梭問題，在與高能正極（如NMC、LMR和S）耦合時，防止Li與正極產(chǎn)生的可溶性副產(chǎn)物及O₂發(fā)生副反應。因此，在CoZn-YSIL的保護下，基于多種高能正極的LMB的循環(huán)穩(wěn)定性均得到了明顯改善。

此外，此工作還進行了一系列的相間研究以及原位HEXRD，以深入了解CoZn-YSIL穩(wěn)定LMB的效果。因此，該工作強調(diào)了夾層結(jié)構(gòu)設計對于解決正極交叉穿梭問題從而提高鋰金屬電池性能的重要性。

圖2. Li||NMC電池和Li||S電池中循環(huán)后的鋰金屬負極的XRM圖

Suppressing Universal Cathode Crossover in High-Energy Lithium Metal Batteries via a Versatile Interlayer Design，Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202217476

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Angew.：多功能中間層設計抑制高能金屬鋰電池中的正極交叉

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