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1. 吳飛翔/柳斌AFM：0.1 m低濃度電解液助力-20°C低溫鋰硫電池！

鋰硫電池的轉化反應動力學較差，這導致硫正極的容量利用率低，尤其是在低溫下。

中南大學吳飛翔、湖南大學柳斌等直接基于低成本和豐富的商業硫顆粒，采用低濃度電解液（LCE，0.1 m LiTFSI-DOL/DME+0.2 m LiNO₃）在低溫下加速鋰硫轉化反應，并證明了該方法的廣泛適用性。

圖1 0 °C時不同倍率下的電化學循環性能

研究顯示，與傳統濃度（1.0 m）電解液相比，所提出的LCE可以實現快速動力學，特別是對于簡單的碳基硫正極中具有挑戰性的固-固反應過程。結果，采用0.1 m電解液的電池可以實現900(0.1C)、750(0.2C)和600(0.5C) mAh g^-1的容量，并顯示出更小的電壓滯后和更長的第二次放電平臺。對界面化學的進一步分析證明，通過自構建的低濃度效應，在負極和正極上都形成了由有機物質和一些有利的無機物主導的混合表面層。Li-S電池的原位EIS測量進一步證明，循環過程中0.1 m電解液中的SEI層電阻和電荷轉移電阻較小，短鏈多硫化物（Li₂S₂）在0.1 m電解液中的溶解度較低，從而抑制了多硫化物的穿梭。

圖2 在不同質量負載和0 °C下的電化學性能

因此，盡管在低溫環境中運行，Li-S電池仍顯示出更長的循環耐久性和更好的可逆容量。即使在零下溫度(-20°C)下，也能在0.2 C時實現600 mAh g^-1的高容量，并具有穩定的容量保持率。考慮到這些積極效果和利用低濃度電解液降低的成本，這項工作有助于實現在低溫條件下具有優異性能的更實用的Li-S電池。此外，低濃度電解液可以同時實現高硫質量負載正極和低電解液用量。這些發現闡明了LCE在實現低溫Li-S電池更快動力學方面的作用，并為在極端條件下實現高性能Li-S電池提供了一種簡單、低成本且廣泛適用的途徑。

圖3 -20℃下的性能

Low Concentration Electrolyte Enabling Cryogenic Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205393

2. 孫學良/王建濤AFM：電子電導率對低溫鹵化物基全固態電池的關鍵作用！

鹵化物固態電池（SSB）因其離子電導率高、與正極相容性好等突出優勢而顯示出無與倫比的應用潛力。然而，在冰點溫度下運行鹵化物SSB面臨著巨大挑戰，并且潛在的降解機制尚不清楚。

西安大略大學孫學良、多倫多大學Chandra Veer Singh、國聯汽車動力電池研究院有限責任公司王建濤等通過在復合正極中設計不同的添加劑，研究了低溫鹵化物SSB中電子電導率的影響。

圖1 LIC-SSE與不同添加劑在-10 °C下的電化學穩定性

具體而言，這項工作通過設計具有不同電子電導率的添加劑來控制鹵化物SSB正極層的電子電導率，其中碳納米管(CNT)作為導電添加劑，而聚(3,4-乙烯二氧噻吩)(PEDOT)則表現出半導體特性。結果表明，含添加劑的鹵化物電解質 (Li₃InCl₆，LIC)的電化學穩定性受到電子導電程度以及環境工作溫度的顯著影響。在室溫下，可以檢測到LIC-SSE的副產物，盡管分解程度遠低于硫化物SSE。但添加有CNT的LIC在-10和-30 °C下表現出優異的電化學穩定性。原因在于高電子電導率顯著改善了電荷轉移動力學，這對于低溫下的電化學性能至關重要。例如，以CNT為添加劑的LIC-SSB在-10 °C下表現出最佳的倍率能力，在0.6 C下的容量為77.6 mAh g^-1，并且表現出令人印象深刻的長期循環穩定性，經過300次循環后容量保持率為89.2%。

圖2 添加劑對-10℃下SSBs電化學性能的影響

X射線吸收光譜（XAS）和XPS結果表明，具有高電子電導率的SSB在-10°C循環后具有優異的結構和界面穩定性。因此，正極層中的電子導電性對于鹵化物基SSBs在低溫下的性能至關重要，在將導電添加劑控制在適度水平后，也可以提高室溫下的性能。此外，與采用某一種添加劑、不同量改變電子電導率的策略相比，不同電子電導率的不同添加劑的應用為不同的SSB系統提供了更廣泛的選擇。這項工作開啟了對低溫SSB的洞察，并為未來高性能全氣候SSB的設計提供了有價值的指導。

圖3 復合正極在-10°C循環后的界面穩定性

Regulating Electronic Conductivity at Cathode Interface for Low-Temperature Halide-Based All-Solid-State Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205594

3. 化學所文銳AEM：準固態鋰硫電池中添加劑調控演化的直接監測

鋰（Li）負極面臨的復雜問題阻礙了準固態鋰硫（QSSLS）電池的實際應用。然而，仍然模糊的界面過程和反應機制對揭示其原因提出了挑戰。

中科院化學所文銳等通過多尺度和多光譜分析原位研究了凝膠聚合物電解質(GPE)基QSSLS電池中鋰負極的形態演變和動態過程。

圖1 原位AFM監測具有原始GPE的QSSLS電池中鋰負極表面的演變

研究顯示，絕緣性Li₂S₂/Li₂S的積累和鋰枝晶的滲透共同惡化了鋰負極/GPE界面。在添加LiNO₃的GPE 中，在開路電位(OCP)下，鋰金屬首先與LiNO₃反應形成主要由LiNO₂組成的松散納米顆粒(NPs)。當多硫化物(LiPSs)在放電時擴散到鋰負極時，LiNO₃和LiPSs的協同作用會產生一層由LiNO₂和Li₂SO₄構成的致密NPs。充電時均勻沉積的鋰球進一步顯示出在隨后的放電過程中良好的溶解性。

圖2 鋰負極/電解質界面處鋰沉積形態的原位OM成像

此外，原位拉曼光譜(RS)揭示了LiPSs穿梭在添加LiNO₃的GPE中的相當大的可逆性。結果顯示，添加LiNO₃可以利用可溶性LiPSs沉淀致密的SEI膜來保護鋰負極，這有助于改善界面離子轉移和提高容量性能?？傊?，了解鋰負極的失效原理和添加劑的調節機制對于指導實用QSSLS電池中的鋰負極保護和性能提升至關重要。

圖3 QSSLS電池中鋰負極表面產物的表征

Direct Tracking of Additive-Regulated Evolution on the Lithium Anode in Quasi-Solid-State Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201411

4. 明斯特大學AEM：揭示AlF₃涂層對硅負極界面的作用、機理和影響

硅(Si)因其高達3579 mAh g^-1的理論容量而有望成為高能量密度鋰離子電池的負極材料。然而，這種潛力是以重大挑戰為代價的，因為硅負極的固體電解質界面相(SEI)由于嚴重的體積膨脹幾乎無法提供長期保護。然而，當涉及到SEI時，其形成機制尚不完全清楚。

明斯特大學Aurora Gomez-Martin、Tobias Placke等系統評估了作為表面涂層的AlF₃在調節Si負極上形成的SEI的作用。

圖1各種Si電極的電化學評價

為了評估SEI，作者利用X射線光電子能譜在不同（脫）鋰化狀態下進行系統觀察，從而逐步分析以揭示AlF₃涂層的作用、機制和影響。Si薄膜被用作模型電極以忽略粘結劑和導電劑的干擾，兩種不同厚度的5 nm（進一步稱為“Si + 5 nm AlF₃”）和20 nm（進一步稱為“Si + 20 nm AlF₃”）的AlF₃層沉積在 Si 薄膜的頂部。結果表明，添加AlF₃薄層（5和20 nm）后，電阻降低，循環保持率顯著提高，經過100次循環后容量保持率提高了90%。

圖2 未涂覆和涂覆Si薄膜電極的循環穩定性

對充放電過程中存在于電極表面的化合物進行的半定量檢測顯示，其中涂覆的Si薄膜中的SEI含有富含LiF物質，這有利于防止電子通過。此外，作者通過利用 IC-CD 證實了AlF₃向高Li⁺離子導電性Li-Al-F相（例如 Li₃AlF₆）的轉變，這也是提高循環性能的原因。此外，這項研究提出了在未來工作中改進硅負極涂層研究的未來方向，并有助于為開發高能量密度LIBs電池鋪平道路。

圖3 不同Si電極循環前后的XPS表征

Revealing the Role, Mechanism, and Impact of AlF3 Coatings on the Interphase of Silicon Thin Film Anodes. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201859

5. 尹龍衛AM：SiO2增強的復合電解質助力Li/Li電池3000h穩定循環！

迫切需要開發具有優異離子電導率和高機械強度的準固態電解質，以提高鋰金屬電池（LMB）的安全性和循環穩定性。

山東大學尹龍衛等通過將納米結構二氧化硅-聚合物復合材料浸泡在液態電解液中，合理地設計了一種具有增強Li⁺界面轉移動力學的新型類固態電解質。

圖1 材料制備及表征

具體而言，這項工作成功地設計和制備了一種準固態電解質，它具有二氧化硅剛性骨架和高離子導電性PVDF-hfp基凝膠聚合物電解質界面。高含量的二氧化硅不僅具有良好的硬度和彈性模量的機械剛度，而且在電解質內部產生豐富的界面，有利于Li⁺的快速傳輸，使離子電導率達到2.5×10^-3 S cm^-1。此外，凝膠聚合物電解質界面中的緊密離子配位有利于在鋰金屬負極上形成陰離子衍生的富含Li₂S 的SEI。

圖2 鋰沉積形貌及模擬

此外，至關重要的是，鋰電沉積的有限元模擬闡明了對均化Li⁺通量和電場梯度的積極影響，這可以有效促進無枝晶的鋰沉積。得益于上述優勢，基于制備準固態電解質的對稱鋰/鋰電池在0.2 mA cm^-2條件下在3000小時內實現了顯著的循環穩定性。Li-LiFePO₄全電池在0.2C下循環400次后容量保持率達到98%。作者相信，所提出的電解質設計方法對開發高能鋰金屬電池具有重要貢獻，并可應用于其他金屬基可充電電池系統。

圖3 全電池性能

A Silica Reinforced Composite Electrolyte with Greatly Enhanced Interfacial Lithium-Ion Transfer Kinetics for High-Performance Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202205575

6. 化物所王二東Nano Energy：水系鋅金屬全電池，循環1200次容量保持95.4%！

鋅金屬負極在水系電解質中存在嚴重的枝晶生長和寄生析氫，這阻礙了它們的實際應用。

中科院大連化物所王二東等在鋅負極上引入結合了金屬有機骨架(UIO-66-SO3H)和柔性磺化聚醚醚酮(SPEEK)粘結劑的帶負電保護層（表示為USL-Zn），以抑制枝晶和副反應。

圖1 分子模擬及半電池性能

受益于UIO-66被電負性和親鋅的-SO₃-基團修飾，Zn²⁺可以輕松吸附到均勻分布的通道中，從而有效地使Zn²⁺通量均勻化并緩解Zn²⁺的消耗。同時，USL薄膜不僅可以作為物理屏障阻止水的滲透和排斥陰離子（SO₄^2-），而且還可以控制Zn²⁺的溶劑化結構，減弱Zn表面的析氫反應和鈍化。此外，在彈性柔韌的SPEEK粘結劑的幫助下，所得薄膜表現出優異的機械強度和對鋅金屬的強附著力，可以承受較大的體積變化并保持其完整性。

圖2 對稱電池性能

因此，USL-Zn電極在各種電流密度和容量（5 mA cm^-2、5 mAh cm^-2下700小時和10 mA cm^-2、10 mAh cm^-2下300小時）下均具有高循環穩定性，并實現了99.34% 的高平均庫侖效率（1 mA cm^-2for 1 h）。此外，USL-Zn//VO₂全電池還表現出優異的穩定性（在1 A g^-1時經過1200次循環后容量保持率為95.4%）?？傊?，該策略提供了對水系電池中SEI層設計的深入了解，并將促進鋅金屬電池的潛在應用。

圖3 全電池性能

Anion-functionalized Interfacial Layer for Stable Zn Metal Anodes. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107751

7. 鄭洪河/王艷EnSM：類LiTFSI結構界面層助力20C高倍率硅負極！

為克服硅（Si）負極體積變化引起的嚴重副反應，優化和構建堅固的固體電解質界面（SEI）是構建高能量密度硅基鋰離子電池的先決條件。

蘇州大學鄭洪河、王艷等結合電解液設計和表面改性的優勢，在Si表面構建了具有電解液添加劑功能的苯基三氟甲磺酰亞胺（PTFSI，具有雙三氟甲磺酰基亞胺鋰結構）界面層。

圖1 Si@PTFSI的合成示意

LiTFSI是鋰離子電池中重要的電解液添加劑，可通過形成薄而致密的SEI層有效提高Si負極的電化學性能。然而，LiTFSI易溶于水，構建在Si表面的LiTFSI界面層不能穩定地保持在水性粘結劑體系中。因此，作者選擇了具有類似LiTFSI結構的功能性有機分子，苯基三氟甲磺酰亞胺（PTFSI）。由于鋰離子被苯環取代，PTFSI不溶于水，但溶于甲醇，這使得PTFSI可以作為Si表面穩定的界面調節劑。因此，在這項工作中，作者通過一種簡單的方法在Si表面構建了PTFSI分子層。光譜表征證明超薄PTFSI層通過氫鍵固定在Si表面（表示為Si@PTFSI），并通過電化學反應轉化為堅固的界面層。所得的PTFSI界面層調節了電極/電解質界面的溶劑化/脫溶劑化反應機制，促進了具有低聚物和富集無機鹽（Li₂S、Li₂O、LiF 和 Li-CF₃）復合結構的穩定SEI膜的構建，提供了快速的Li⁺和有效的電子傳輸途徑，減少了電解液的分解反應，并保持硅顆粒形狀和電極結構的完整性。

圖2 Si@PTFSI的電化學性能

因此，結合上述優點，PTFSI層顯著提高了Si電極的電化學性能。優化后的Si@PTFSI負極的初始庫倫效率(ICE)為91.5%，在0.5 C下循環300次后，仍保持1241.9 mAh g^-1；在10和20 C時，它仍然分別提供2146.1和1143.2 mAh g^-1。相比之下，在相同條件下，裸Si負極幾乎沒有容量保留。此外，LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂//Si@PTFSI全電池在300次循環后具有120.1 mAh g^-1的高可逆容量，中值電壓可以穩定在3.2 V左右。這項工作表明PTFSI作為界面調節劑和SEI前驅體在促進Si負極在下一代高能量密度鋰離子電池中的商業應用方面前景廣闊。

圖3 Si@PTFSI循環后的XPS表征

A versatile LiTFSI-like anchor for constructing robust interfacial layers with tailored structures for silicon anodes. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.08.037

8. 同濟羅巍Nano Energy：溫度響應型SEI實現-20至60 ℃寬溫鈉金屬電池！

鈉金屬電池(SMB)作為鋰離子電池的替代技術目前正在被研究，以用于固定式儲能系統。然而，由于在高溫或零下溫度下性能下降，基于有機液態電解液的SMB的運行一直受限于室溫。

同濟大學羅巍等通過氟化碳酸酯和氟苯的協作展示了一種碳酸酯基寬溫（WT）電解液。

圖1 低溫和高溫下WT電解液中Na生長行為和溫度響應SEI的示意圖

具體而言，在該設計中，氟化溶劑用于降低Na⁺離子與溶劑之間的結合能，從而促進低溫下的脫溶劑化過程。此外，引入了低熔點氟苯(FB)溶劑，以在零下溫度下保持WT電解液的低粘度。同時，FB由于其非溶劑化特性，可以顯著提高溶劑化溶劑/Na⁺離子的比例，從而減輕鈉金屬表面游離碳酸酯溶劑的分解，這對于抑制高溫下的劇烈寄生反應至關重要。此外，由WT電解液原位誘導的溫度響應性固體電解質界面可以保證低溫下足夠的Na⁺離子擴散和高溫下對高活性鈉金屬的有效鈍化。

圖2 不同溫度下的半電池性能

結果顯示，這種溫度響應型SEI在-20 ℃時將電池阻抗從31000Ω降低到1830Ω，并且在60 ℃時促進致密且平坦的Na沉積。此外，Na/Na₃V₂(PO₄)₃電池與WT電解液的耦合在–20 °C下可保持72.8%的室溫容量，并在60 ℃下經過500次循環后的容量保持率為88.5%。因此，這種新開發的電解液和SEI化學被認為為開發全氣候SMB開辟了道路。

圖3 全電池性能

Temperature-responsive solid-electrolyte-interphase enabling stable sodium metal batteries in a wide temperature range. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107746

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