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Carbon Energy：鈷鎳和氮摻雜碳強電子耦合，實現大電流密度下高效尿素氧化輔助制氫

電催化尿素氧化能夠凈化含尿素的生活或工業廢水，減少其對環境的危害，并促進氮循環。同時，由于尿素氧化所需的電位低，其還能夠應用于電化學水分解制氫技術以代替陽極水氧化反應，實現低能耗產氫。然而，電催化尿素氧化涉及復雜的中間體轉移和材料CO中毒等問題，需要開發高效穩定的催化劑來加速尿素氧化過程。

基于此，廣西大學尹詩斌課題組結合CoNi雙金屬材料、碳包覆結構、異質結和自支撐策略的優點，制備了氮摻雜碳包覆CoNi與鎳泡沫上生長的CoNiMoO(CoNi@CN-CoNiMoO)復合材料，用于高效尿素氧化輔助H₂生產。

實驗結果表明，CoNi@CN-CoNiMoO具有優異的UOR/HER活性，使用該催化劑組裝的UOR||HER系統，它只需要1.58/1.67 V的低電池電壓就能達到500/1000 mA cm^?2的電流密度，這小于利用CoNi@CN-CoNiMoO組裝的OER||HER系統(1.88/2.01 V)。

此外，該系統在大電流密度下還具有優異的穩定性，其在500 mA cm^?2電流密度下可以連續運行120 h而沒有表現出明顯的性能衰減。

實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，氮摻雜碳層可以調節Ni/Co的電子結構，加速電子轉移，從而提高UOR活性。此外，NiCo合金與N摻雜碳層界面處的強電子相互作用可以優化UOR/HER中間體的吸附/解吸能、加速水的解離、加快尿素分解和Volmer步驟，從而分別提高UOR和HER活性。綜上，該項工作闡明了CoNi@CN-CoNiMoO增強UOR/HER的機制，為尿素輔助水電解制氫高效催化劑的設計提供了理論基礎。

Strong Electronic Coupling of CoNi and N-doped-carbon for Efficient Urea-assisted H₂ Production at a Large Current Density. Carbon Energy, 2023. DOI: 10.1002/cey2.368

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