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Nature Materials：前所未有！固態(tài)電解質(zhì)臨界電流密度達到100 mA/cm2！

固態(tài)鋰金屬電池的開發(fā)一直受到鋰金屬沉積/剝離速率以及在實用電流密度下形成枝晶短路趨勢的限制。

圖1 不同結(jié)構(gòu)內(nèi)部的鋰金屬沉積和剝離示意圖

馬里蘭大學(xué)Eric D. Wachsman等開發(fā)了一種單相混合離子和電子導(dǎo)電石榴石（MIEC），其鋰離子和電子導(dǎo)電率相當(dāng)，以解決上述問題。研究顯示，MIEC石榴石的多孔結(jié)構(gòu)通過在表面上均勻分布電勢，有助于緩解循環(huán)過程中固態(tài)電解質(zhì)上的應(yīng)力，從而防止可能誘導(dǎo)枝晶形成的局部熱點。

因此，在多孔MIEC框架支持薄而致密的石榴石電解質(zhì)的三層結(jié)構(gòu)中，臨界電流密度可以提高到以前聞所未聞的100 mA cm^-2，而且不會出現(xiàn)枝晶短路現(xiàn)象。

圖2 對稱鋰金屬電池的電化學(xué)性能

此外，對稱鋰電池還可以在60 mA cm^-2的電流密度下持續(xù)循環(huán)，每次循環(huán)的最大鋰沉積和剝離容量為30 mAh cm^-2，是最先進正極容量的6倍。此外，作者還證明了正極面積容量為2.3 mAh cm^-2的混合固態(tài)電池可分別以2.3或1.15 mA cm^-2的電流循環(huán)500次或350次。

總體而言，此次在三維MIEC結(jié)構(gòu)中成功展示了高倍率無枝晶鋰金屬，有望推動實用”無鋰”負極固態(tài)電池的發(fā)展。

圖3 室溫下全電池性能

Extreme lithium-metal cycling enabled by a mixed ion- and electron-conducting garnet three-dimensional architecture. Nature Materials 2023. DOI: 10.1038/s41563-023-01627-9

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