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近年來，由于化石燃料的消耗導致的碳排放和潛在的能源危機，引起了世界各國和人民對新能源和新能源的利用方式的重視。質子交換膜燃料電池和鋅-空氣電池作為新一代可持續、清潔、高效的儲能裝置備受關注，然而陰極氧還原反應(ORR)的多電子過程導致的緩慢動力學限制了這些裝置的輸出性能。

目前，鉑基催化劑被廣泛作為這些商業裝置的ORR催化劑，但是Pt較差的穩定性、昂貴的價格等缺點阻礙了其被大規模商業化。因此，迫切需要開發高效的非貴金屬催化劑來替代Pt。

基于此，北京理工大學Chi Bin、南華大學鄧怡杰和海南大學田新龍(共同通訊)等人開發了一種簡單有效的策略，在植酸的作用下，通過熱解聚3-氟苯胺和g-C₃N₄的混合物，制備了氮摻雜碳耦合氟和磷原子的催化劑。

本文采用循環伏安法(CV)和線性掃描伏安法(LSV)測試了催化劑在N₂或O₂飽和的0.1 M KOH中的電催化活性。測試結果表明，F/P-N-C-950在0.1 M KOH溶液中的還原峰電位約為0.86 V_RHE，表現出優異的氧還原性能。此外，根據催化劑的LSV曲線可以發現，N-C-950催化劑表現出較差的催化活性，半波電位僅為0.61 V，低于F-N-C-950(0.767 V)和P-N-C-950(0.723 V)，這也表明單獨摻雜F或P均有積極作用。

更重要的是，當F和P同時摻雜時，催化劑的性能大大提高，F/P-N-C-950的半波電位最高，為0.848 V，不僅超過了商業Pt/C，F/P-N-C-950也成為目前報道的最好的非金屬碳氧還原催化劑之一。

值得注意的是，本文還研究了不同比例的植酸對催化劑電催化性能的影響，研究結果發現植酸、聚3-氟苯胺和C₃N₄的最佳比例為1:1:1。之后，本文通過計時安培法測試了F/P-N-C-950的穩定性，F/P-N-C-950的電流密度在測試40000 s后緩慢衰減到初始電流密度的94%，這表明F/PN-C-950催化劑具有良好的長期穩定性。

本文考慮到F/P-N-C-950優異的ORR催化性能，研究了以F/P-N-C-950為陰極催化劑的鋅-空氣電池的放電性能。當F/P-N-C-950催化劑作為鋅-空氣電池電池的陰極時，開路電壓可以達到1.505 V，略高于Pt/C(1.502 V)，基于F/P-N-C-950的鋅-空氣電池還成功點亮了紅色發光二極管。

更重要的是，F/P-N-C-950的最大功率密度為138 mW·cm^-2，與Pt/C(139 mW·cm^-2)相當，當F/P-N-C-950在20 mA·cm^-2的恒定電流密度下進行的放電實驗時，其比容量高達821 mA·g^-1，優于Pt/C(754 mA·g^-1)，這表明F/P-N-C-950具有一定的實際應用潛力。據研究所知，這是性能最好的鋅-空氣電池的陰極催化劑之一。

總之，本文合成了一種F，P耦合分層多孔氮摻雜碳的鋅-空氣電池的陰極催化劑，研究發現F、P的同時摻雜增加了催化劑的活性位點，而g-C₃N₄作為模板加速了介孔結構的形成。本工作也為制備用于可再生能源裝置的高性能非金屬電催化劑提供了新的策略。

Fluorine and phosphorus atoms cooperated on N-doped 3D porous carbon network with enhanced ORR performance toward the zinc-air batteries, Journal of Materials Chemistry A, 2023, DOI: 10.1039/d2ta09792c.

https://doi.org/10.1039/D2TA09792C.

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北理/南華/海大?JMCA：氟和磷原子協同作用！提高催化劑的氧還原性能

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