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?孫學良/王建濤ACS Energy Letters：快速原位交聯聚環氧丁烷電解質界面實現鹵化物基全固態鋰金屬電池

基于鹵化物的固態鹵化物電解質（SSE）具有超離子導電性、與高壓正極直接兼容以及可規模化生產等特點被視為下一代全固態電池的理想候選材料。然而，鹵化物 SSE 與鋰金屬負極之間的不兼容性仍然是實現高能量密度的主要挑戰。

在此，加拿大西安大略大學孫學良&國聯汽車動力電池研究院王建濤團隊通過快速原位交聯聚氧化丁烯電解質界面實現了基于鹵化物的全固態鋰金屬電池。具體而言，作者展示了在超離子 Li₃InCl₆SSE 上的薄交聯聚（環氧丁烯）固體聚合物電解質（xPBO SPE）夾層，以實現鋰金屬兼容。該工作通過 0.5 秒脈沖三甲基鋁蒸汽與聚（環氧丁烯）羥基末端基團之間的反應，開發出一種快速、無溶劑的原位交聯工藝。

圖1. PBO SPE 在鹵化物 SSE 表面的快速原位交聯過程

總之，該工作展示了一種新穎有效的方法，即通過 TMA 蒸汽瞬間處理來制造薄的原位交聯 xPBO SPE 中間膜。這種快速、無溶劑、徹底的交聯工藝可適應大規模生產。Al-O交聯化學不僅增強了 xPBO SPE 的機械性能，還消耗了 PBO 中不穩定的羥基端，而不會影響 xPBO SPE 中的鋰離子溶解。

因此，鋰-鋰對稱電池表現出高度穩定的沉積/剝離循環性能；基于鈷酸鋰、xPBO-SPE@Li₃InCl₆ 和鋰金屬負極的 ASSLMB 表現出穩定的循環性能和良好的速率能力。由于 xPBO SPE 界面確保了Li₃InCl₆ 對鋰金屬的兼容性，因此這種簡便的保護策略應適用于還原起始電位較低的其他鹵化物超離子 SSE，以及與鋰金屬不兼容且對水/有機溶劑敏感的其他類型 SSE，如硫化物 SSE。

除 TMA 外，其他金屬有機化合物，如二乙基鋅、四叔丁氧化鋯、四(二甲基氨基)鈦、四(二甲基氨基)鉿和四(乙基甲基氨基)釩也可單獨或組合用作SPE的 Zn^–、Zr^–、Ti^–、Hf^– 和 V^–交聯劑。這種新型快速交聯策略還將為混合SPE的制備和ASSLMB 帶來更多可能性。

圖2. LiCoO₂-Li₃InCl₆|Li₃InCl₆|xPBO SPE|Li 的 ASSLMB 的電化學性能

Rapidly In Situ Cross-Linked Poly(butylene oxide) Electrolyte Interface Enabling Halide-Based All-Solid-State Lithium Metal Batteries, ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01157

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