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何向明/王莉AFM：通過(guò)操縱離子傳輸和界面穩(wěn)定性實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的鋰金屬電池

鋰金屬電池（LMBs）作為具有高能量密度的下一代儲(chǔ)能裝置引起了廣泛的關(guān)注。在鋰金屬負(fù)極（LMAs）朝向電解液的表面，鋰沉積總是與界面反應(yīng)競(jìng)爭(zhēng)。這使得界面反應(yīng)在鋰沉積層的正后方產(chǎn)生陰影，導(dǎo)致性能下降。

圖1 材料制備及作用示意

清華大學(xué)何向明、王莉等通過(guò)在LMAs內(nèi)構(gòu)建一個(gè)三維固體電解質(zhì)界面框架（3D-SEIF），將鋰沉積與界面反應(yīng)在空間上解耦。研究顯示，鋰金屬和雙氟磺酰亞胺鋰/硝酸鋰之間自發(fā)而溫和的化學(xué)反應(yīng)形成了堅(jiān)固的3D-SEIF，其主要由LiF、Li₃N和LiN_xO_y組成。內(nèi)置的3D-SEIF避免了電解液的接觸，但使Li⁺離子在體相中擴(kuò)散和還原，從而隔離了沉積點(diǎn)和電解液接觸界面。此外，3D-SEIF有利于大顆粒的沉積和產(chǎn)生薄的、富含無(wú)機(jī)物的SEI。

圖2 半電池性能

結(jié)果，由12.5wt.%LiNO₃和12.5wt.%LiFSI嵌入的復(fù)合負(fù)極實(shí)現(xiàn)了Li||Li對(duì)稱電池在1mA cm^?2和1mAh cm^?2下穩(wěn)定循環(huán)超過(guò)700小時(shí)。當(dāng)采用貧電解液（≈30μL）組裝Li|||LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂（NCM622，3mAh cm^–2）時(shí)，在0.5C下130次循環(huán)后，比容量保持初始容量的92.0%。這種3D-SEIF的概念有望為具有高能量密度和長(zhǎng)壽命的蓬勃發(fā)展的LMB激發(fā)新的想法。

圖3 全電池性能

Manipulating Ion Transfer and Interface Stability by A Bulk Interphase Framework for Stable Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202303077

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