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?黃富強/林天全AEM：鈉電SbCrSe3負極，60C循環1萬圈容量保持100%！

由于鈉資源儲量豐富，鈉離子電池（SIB）被認為是一種很有前途的大規模儲能和轉換裝置。其中，金屬Sb因其低成本、合適的工作電壓和高理論容量而被認為是有前途的SIB負極。然而，塊狀Sb負極在鈉化過程中的大體積膨脹（≈390%）會導致Sb顆粒的團聚和粉碎，從而導致較差的循環和倍率性能。

在此，中科院上海硅酸鹽研究所黃富強研究員、上海交通大學林天全研究員等人通過典型的固態反應成功合成了一種新型雙金屬硒化物SbCrSe₃負極，以實現高容量儲鈉和高倍率性能。

具體而言，作者通過將高容量原子Sb金屬引入到用于快速充電應用的剛性Cr-Se框架中而設計了這種雙功能Sb-Cr-Se結構單元。

Sb原子的引入導致典型的二維層狀CrSe₂結構轉變為鏈狀結構，其中Sb-Se鍵充當“錨”以防止原子Sb遷移和聚集，共價鍵合主導的Cr-Se基底框架可實現增強的贗電容以用于高倍率應用。

得益于這種雙功能結構設計，新型SbCrSe₃負極在0.4 C的電流倍率下提供472 mAh g^-1的高充電容量，并在60 C下超過10000次循環后保持≈100%的容量。

圖1. Na⁺儲存和動力學分析

動力學分析證實了贗電容主導的快速（解）離過程，這得益于高導電性Cr-Se框架。為了深入了解SbCrSe₃負極的電化學反應機理，作者在50 mA g^-1的電流密度下測量了原位拉曼光譜和XRD，同時還應用HRTEM來確認SbCrSe₃負極放電/充電過程中的相變。

結果表明，當放電至0.01 V時，Se-Sb-Se振動峰逐漸消失，但當充電到3 V時，它會重新出現并支持Sb-Se鍵的熱力學重建。由Sb在鈉化時膨脹引起的體積變化可由Cr-Se基底緩沖。充電至3 V后，可恢復結晶SbCrSe₃相，顯示出優異的電化學可逆性。

總之，這種雙功能結構單元設計策略通過將合金型金屬與插層硒化物骨架結合來提高插層氧化還原贗電容，為開發具有高能量/功率密度的SIB負極提供了實用的解決方案。

圖2. SbCrSe₃負極的電化學反應機理和相變過程

Toward Extremely Fast Charging through Boosting Intercalative Redox Pseudocapacitance: A SbCrSe₃ Anode for Large and Fast Sodium Storage, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203187

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