水系可充鋅電池的鋅負極的實際應用受到了不可控的樹枝狀鋅沉積和相關界面問題的阻礙,而這些機制仍然是模糊的。圖1. 理論計算和Au-Zn的表征溫州大學袁一斐、王舜等闡明了從亞納米到微米的多尺度的鋅沉積行為,并首次披露了界面附近的鋅沉積中富含位錯的特征。具體而言,這項工作結合聚焦離子束(FIB)、原位光學顯微鏡和高分辨率透射電子顯微鏡(HRTEM)等技術,對有/無Au涂層存在的鋅電化學沉積進行了多尺度表征。亞納米尺度的HRTEM分析顯示,在沉積物/鋅界面附近的鋅沉積物具有豐富的位錯性質,這與微尺度的鋅枝晶生長有關。在第一原理密度泛函理論(DFT)的指導下,通過計算鋅原子在結晶Au不同平面上的相對結合能,作者進一步構建了厚度約為15納米的親鋅、(111)取向的Au層,以調節鋅的沉積行為(稱為Au-Zn負極)。圖2. 對稱電池性能基于設計的涂層,電化學沉積的鋅的結晶缺陷被有效地抑制,沉積過程基本上沒有樹枝狀的缺陷。電化學測試表明,與普通Zn電極相比,Au-Zn電極具有較低的成核和平臺過電位,并明顯改善了循環性能。在0.1 mA cm-2的電流下,Zn和Au-Zn電極的成核過電位分別為19.5 mV和0 mV。在5 mA cm-2的電流和1 mAh cm-2的容量下,Zn//Zn電池和Au-Zn/Au-Zn電池的循環壽命分別為68 h和490 h。這項工作的發現闡明了對材料電化學的基本理解,并對未來水系可充鋅電池的界面設計有指導意義。圖3. Zn沉積過程的原位光學觀察A zincophilic interface coating for the suppression of dendrite growth in zinc anodes. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108306