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?湖大馬建民教授AFM：催化誘導的富無機正極電解質界面用于 4.5 V Li||NCM622 電池

定制正極電解質間相（CEI）和固體電解質間相（SEI）的無機成分對于改善鋰金屬電池的循環性能至關重要。然而，由于正/負極表面復雜的電解質反應，這具有挑戰性。

在此，湖南大學馬建民教授團隊通過采用五氟苯4-硝基苯磺酸鹽（PFBNBS）作為電解質添加劑，在功能團工程鍵序的指導下，CEI/SEI的物種和無機成分含量以梯度分布富集。

此外，提出了LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂ （NCM622）正極對PFBNBS分解的催化作用。在NCM622的催化作用下，具有較低最高占有分子軌道的PFBNBS可以在NCM622表面優先被氧化，從而誘導出富含無機物的CEI，在高電壓下獲得優異的電化學性能。此外，由于PFBNBS的最低未占分子軌道較低，它可以在鋰表面被還原，增加SEI中的無機物以抑制鋰枝晶的生成。

圖1. PFBNBS添加劑的機制探索

總之，本文通過對官能團的調控，考慮到硝基基團的長周期穩定性增強以及磺酸基團和五氟苯基基團的極化還原作用，獲得了該系列中性能最好的添加劑PFBNBS，并基于梯度CEI構建準則，探索了PFBNBS添加劑在4.5V下保護NCM622正極的實施機制。

首先，PFBNBS通過催化作用在NCM622表面分解，以構建基于理論模擬和官能團控制的設計的梯度無機富集CEI。其次，該CEI緩解了相變的應力，抑制了NCM622從層狀相到巖鹽相的不可逆相變，降低了Li/Ni的混排程度和TMs的溶解，抑制了CEI的持續增長和電解液的氧化分解，從而提高了電池的容量保持率。

最后，該添加劑在第一次充電過程中，隨著Li⁺的移動，參與Li⁺在負極表面上的溶劑化結構，降低Li⁺的傳遞電阻，抑制Li 枝晶的形成和電解液的還原分解。優秀的CEI和SEI使4.5V的Li||NCM622電池在電流密度為40 mAh g^?1，循環500次后仍能保持70.4%的初始容量。這項工作為具有催化作用的添加劑機制提供了新的見解，為高壓電解質添加劑的設計鋪平了道路。

圖2. 用添加劑改性的金屬鋰負極的性能

Catalytically Induced Robust Inorganic-Rich Cathode Electrolyte Interphase for 4.5 V Li||NCM622 Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202212150

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