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由于高電壓循環、鋰沉積物的界面反應性、高溫自放電及低溫場景下的功率輸出劣化，鋰金屬電池（LMBs）的穩定運行會受到正極塌陷的影響。電池可靠運行需要擴大的電壓間隙和多個尺度界面穩定性的和諧平衡，目前仍具有挑戰性。

在此，西北工業大學馬越教授、上海大學袁帥研究員等人提出了一種異質層，即具有不對稱功能涂層的Janus隔膜，從而提高NCM811|薄層Li箔電池的循環耐久性、倍率性能、保存期和環境適應性。在正極側，作者通過簡單的浸涂方法構建了由CuSAPO-5分子篩（MS）和磺化三聚氰胺甲醛縮合物（SMF）組成的500 nm混合涂層。

其中軟觸手（SMF）和硬殼（MS）協同從碳酸鹽電解液中清除殘留的HF和H₂O，從而抑制了高壓循環和高溫儲存時正極過渡金屬溶出現象。在負極側，預涂覆的Ag₂S涂層與鋰金屬接觸原位生成的Li₁₀Ag₃-Li₂S的合金中間層大大提高了界面相容性。與Li相比，Li₁₀Ag₃合金表面擴散能壘降低，有效地使離子電導率比“天然”固體電解質界面層提高了4個數量級，最終形成各向同性的Li沉積模式。

圖1. 該Janus型隔膜的界面特性

進一步，作者將該Janus隔膜與高負載NCM811正極（15 mg cm^-2、3 mAh cm^-2）和標準Li薄膜（300 μm）在稀碳酸電解液（15μL mAh^-1）條件下配對以評估其通用性，組裝的Li |NCM811電池表現出寬范圍的溫度適應性（0~75°C）。

其中，該電池在室溫、0.5 C條件下200次循環后的容量為187.5 mAh g^-1，對應容量保持率為90.4%，而具有普通MS|PE（200次循環后為102.5 mAh g^-1）或PE隔膜（200次循環后為67.2 mAh g^-1）的電池容量較差。即使在0°C的低溫下，具有Janus隔膜的電池也能保持良好的循環性能，100次循環后的容量保持率為82.7%。甚至，基于該隔膜的Li |NCM811 軟包電池（3.2 Ah）中在極貧電解液條件（2.3 g Ah^-1）下仍能實現400.6 Wh kg^-1的能量密度。總之，這種非對稱隔膜策略使基于市售電極和電解液大規模生產能量密集的LMBs成為可能。

圖2. 基于不同隔膜的NCM811|Li電池的電化學性能

Boosting the Temperature Adaptability of Lithium Metal Batteries via a Moisture/Acid-Purified, Ion-Diffusion Accelerated Separator, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201390

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馬越/袁帥AEM：基于Janus隔膜提高鋰金屬電池的溫度適應性

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