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徐吉靜團(tuán)隊(duì)?JACS：基于MOF的混合導(dǎo)體，實(shí)現(xiàn)高穩(wěn)定光輔助固態(tài)鋰-氧電池！

對(duì)高能量密度且持續(xù)可充電電池的需求進(jìn)一步推動(dòng)了鋰-氧（Li-O₂）電池的發(fā)展。然而，液態(tài)電解質(zhì)所存在的安全問(wèn)題和正極緩慢的氧還原（ORR）和氧析出（OER）反應(yīng)動(dòng)力學(xué)嚴(yán)重阻礙了鋰-氧氣電池的商業(yè)化應(yīng)用。

在此，吉林大學(xué)徐吉靜教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了采用金屬-有機(jī)框架混合離子/電子導(dǎo)體同時(shí)作為固態(tài)電解質(zhì)（SSEs）和正極材料應(yīng)用于光輔助固態(tài)鋰-氧氣電池。研究發(fā)現(xiàn)混合離子/電子導(dǎo)體可以有效地捕獲紫外-可見(jiàn)光并產(chǎn)生大量光電子和空穴，這種光電子和空穴有利于參與電化學(xué)反應(yīng)，并大大提升了固態(tài)鋰-氧氣的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

此外，對(duì)金屬-有機(jī)框架進(jìn)行導(dǎo)電性的研究，發(fā)現(xiàn)混合離子/電子導(dǎo)體作為固態(tài)電解質(zhì)時(shí)具有優(yōu)異的Li+電導(dǎo)率(1.52×10^?4S cm^?1在25°C)和優(yōu)越的化學(xué)/電化學(xué)穩(wěn)定性(特別是對(duì)H₂O, O^2?)。

圖1. MIL-125-Li和NH2-MIL-125-Li的電化學(xué)性能及理論計(jì)算

針對(duì)固態(tài)鋰氧氣電池的可逆性，該工作還采用Raman mapping以及多種結(jié)構(gòu)表征技術(shù)研究了充放電前后電極的形貌及組成變化。結(jié)果表明，光照下NH2-MIL-125-Li具有優(yōu)異的可逆性。由于NH2-MIL-125-Li中光電子和鋰離子的協(xié)同作用，光輔助固態(tài)鋰氧氣電池可穩(wěn)定循環(huán)長(zhǎng)達(dá)320次。而對(duì)于光輔助液態(tài)鋰氧氣電池，電解液分解引發(fā)的副反應(yīng)逐漸積累，循環(huán)150圈之后電池的極化逐漸增大。

因此，基于MOF混合導(dǎo)體的光輔助固態(tài)鋰氧氣電池提供了優(yōu)異的循環(huán)性能和高往返效率。即光照的引入極大地降低了傳統(tǒng)固態(tài)電池充電過(guò)程中的高反應(yīng)能壘，從而降低電池的充電電位，提高了電池的能量轉(zhuǎn)換效率和循環(huán)壽命?？偠灾?，該工作創(chuàng)制了具有優(yōu)異的電子/離子電導(dǎo)率和電化學(xué)穩(wěn)定性的MOF混合導(dǎo)體，深入探究了MOF中的電子、離子輸運(yùn)機(jī)制。此外構(gòu)筑的高安全長(zhǎng)壽命的光輔助固態(tài)鋰空氣電池展現(xiàn)出94.2%的高能量效率及320次長(zhǎng)循環(huán)壽命。該工作在關(guān)鍵材料設(shè)計(jì)和電池集成方面均具有明確的創(chuàng)新性，為發(fā)展下一代高性能固態(tài)電池技術(shù)提供了新思路。

圖2. 固態(tài)鋰氧氣電池的電化學(xué)性能

Metal–Organic Framework-Based Mixed Conductors Achieve Highly Stable Photo-assisted Solid-State Lithium–Oxygen Batteries，Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.2c11839

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