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成果介紹

隨著鈷(Co)資源的日益稀缺，從富Ni層狀正極中避免Co的使用被認為是降低材料成本和鋰離子電池可持續發展的解決措施。

漢陽大學Yang-Kook Sun、Chong S. Yoon等人以一類典型的無Co、高Ni的正極材料——NM90(LiNi_0.9Mn_0.1O₂)為模型，提出了一種方法來穩定NM90正極的脫鋰結構，即在正極中引入Mo元素，同時結合對電解液的改性，從而提高了Mo-NM90正極材料在4.4 V下的穩定性，容量可達234 mAh g^-1；1000次循環后仍保持初始容量的86%。

研究發現，Mo摻雜使得晶粒大小發生調整，有效地抑制了因裂紋與局部成分不均勻性而產生的有害應變。Mo⁶⁺誘導的陽離子有序增強也通過支柱效應穩定了脫鋰時的結構變化。Mo-NM90正極能夠以較低的材料成本來提供適合電動汽車長使用壽命、以及高的容量和循環穩定性，促進了鋰電無鈷正極的商業化發展。

相關工作以Introducing high-valence elements into cobalt-free layered cathodes for practical lithium-ion batteries為題在Nature Energy上發表論文。

圖文介紹

圖1. 未摻雜和摻雜型NM90正極在半電池的電化學性能

為了系統地了解不同離子摻雜對無鈷NM90正極的電化學性能影響，在這里選擇了一系列摻雜離子，如Co³⁺、Al³⁺、Ti⁴⁺、Nb⁵⁺、Ta⁵⁺、W⁶⁺以及Mo⁶⁺。其中，初始充放電曲線顯示，除Co-NM90外，所有摻雜型正極的初始放電容量都明顯低于NM90。摻雜了高價離子(Nb⁵⁺、Ta⁵⁺、W⁶⁺和Mo⁶⁺)的正極的初始放電容量降低了近10%。然而，這種初始容量的降低被循環穩定性的增加所抵消，因為摻雜了高價離子的正極的循環穩定性明顯超過NM90。

圖2. 未摻雜和摻雜型NM90正極的初級粒子形貌

圖2a中Co、Al和Ti摻雜的NM90正極的截面SEM圖像顯示初級顆粒的尺寸和形貌發生了微小的變化。而摻雜了高價離子的NM90正極的初級顆粒比NM90要長得多。雖然已有Mo在Li(Ni_xMn_1-x)O₂上進行修飾的相關報道，但這種微觀結構的調整尚未見報道。

圖3. NM90正極的結構不穩定性

圖4. Mo-NM90正極的結構穩定性

圖5. 未摻雜和摻雜型NM90正極在全電池中的循環性能以及后續分析

在1000次循環后，NM90只保留其初始容量的50%。Mo-NM90具有較好的長期循環穩定性，1000次循環后仍能保持68%的初始容量。然而，對于電動汽車用鋰電池來說，滿電池的容量保留仍然不足，鋰電池通常需要在使用壽命結束時保留80%的初始容量。Mo-NM90在全電池中的穩定性不足的原因之一是，在高截止電壓下進行長時間循環，傳統的碳酸乙烯基電解質并不穩定。

為了保證Mo-NM90在高壓下循環的可行性，在常規的碳酸乙烯基電解質中引入不同的添加劑，以提高電池的高壓循環穩定性。其中，氟代碳酸乙烯酯(FEC)是提高電池高壓循環穩定性的有效方法。在此，一種含有90%的EMC和10%的FEC的改性電解質能夠有效提高全電池的循環穩定性。在此條件下，在1000次循環后，NM90的容量保持率從50%提高到58%。而對于Mo-NM90，改良電解質的使用顯著提高了循環穩定性，1000次循環后電池容量保持率從68%提高到86%，滿足電動鋰電池的使用壽命標準。

文獻信息

Introducing high-valence elements into cobalt-free layered cathodes for practical lithium-ion batteries，Nature Energy，2022.

https://www.nature.com/articles/s41560-022-01106-6

原創文章，作者：v-suan，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/08/0bffdaab42/

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