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?港大梁耀彰/潘文鼎ACS Energy Lett.: 鹽包水電解液實現(xiàn)高壓可逆水系鎂電池！

可充電鎂（Mg）電池是一種有前途的“后鋰離子”電池技術(shù)，但Mg的鈍化特性（特別是水溶液中）嚴(yán)重阻礙了其發(fā)展。由于其可逆性的迅速降低，Mg負(fù)極在水溶液中的應(yīng)用一直被忽視，大多數(shù)研究人員轉(zhuǎn)而關(guān)注非水系溶液體系。

在此，香港大學(xué)梁耀彰教授、潘文鼎等人使用創(chuàng)新的MgCl₂鹽包水（WIS）電解液策略成功開發(fā)了一種水系Mg金屬電池，該電池通過將鈍化膜轉(zhuǎn)化為導(dǎo)電的Mg-MgO界面從而展示了可逆且持久的Mg剝離/電鍍化學(xué)。具體而言，作者采用了MgCl₂·6H₂O/H₂O質(zhì)量比為25:1的WIS電解液以利用大量的Cl^–對抗析氫誘導(dǎo)的鈍化。

結(jié)合電化學(xué)研究和表面分析，作者總結(jié)了Cl^–調(diào)節(jié)鈍化的機(jī)制：在電池放電過程中，小的Cl^–能夠置換水分子并部分溶解鈍化層，從而實現(xiàn)金屬剝離。在電池充電過程中，鈍化膜的殘余物與新鮮的Mg沉積物混合形成導(dǎo)電Mg-MgO金屬氧化物膜。與原始的不可滲透鈍化膜相比，這種穩(wěn)定的導(dǎo)電界面提供了離子通道以提高M(jìn)g的氧化還原動力學(xué)。

圖1. Mg負(fù)極的表面分析及剝離/電鍍機(jī)理的示意圖

通過抑制腐蝕和析氫，MgCl₂·6H₂O WIS電解液在0.25 mA cm^-2的電流密度下將Mg對稱電池的循環(huán)能力從30圈顯著延長到120圈。此外，Mg在靜止條件下的穩(wěn)定性也明顯得到擴(kuò)展。在1 M MgCl₂中，大部分Mg負(fù)極在24小時后因嚴(yán)重腐蝕而留下氧化產(chǎn)物。而在MgCl₂·6H₂O WIS電解液中，Mg即使在100小時后仍基本保持完好，這表明儲存穩(wěn)定性顯著提高。

作為概念驗證，作者基于Mg負(fù)極、CuHCF正極和MgCl₂· 6H₂O WIS電解液組成的水系Mg金屬全電池在0.5 A g^-1時表現(xiàn)出令人印象深刻的2.4~2.0 V電壓平臺和超過700次循環(huán)的穩(wěn)定性，庫侖效率高達(dá)99%。總之，這項工作克服了Mg金屬負(fù)極的鈍化趨勢，使其成為可充電水系電池中可行且有吸引力的選擇。

圖2. 基于WIS電解液的高壓Mg金屬全電池性能

Reversibility of a High-Voltage, Cl^–-Regulated, Aqueous Mg Metal Battery Enabled by a Water-in-Salt Electrolyte, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01255

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