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?北理陳人杰AM:室溫構建混合導電層,穩定固態電解質/鋰界面

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由于高離子傳導性,石榴石型Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12(LLZ)電解質一直是高性能固態電池有希望的候選者,而它的應用卻受到界面問題的阻礙。盡管利用功能性涂層和熔融鋰有效地解決了LLZ與鋰金屬的界面相容性問題,但它帶來了高成本、高危險性和結構破壞等問題。

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圖1. RT-MCL的作用及優勢

北京理工大學陳人杰等引入了一種新的冷粘接策略來構建作為LLZ/Li中間相的混合導電層(MCL)。這種新的方法是基于預先沉積的InN層和鋰金屬負極在室溫下的原位轉換反應。

室溫下形成的MCL(RT-MCL)不僅改善了LLZ/Li界面的接觸,實現了均勻的鋰離子流量分布,誘導了均勻的Li沉積,而且還減少了界面的副反應,穩定了LLZ/Li界面,保護了LLZ的體結構。

更重要的是,這種原位冷鍵合策略可以在室溫下實現LLZ與Li的鍵合,避免了常用的熔融Li在高溫下形成MCL(HT-MCL)。與使用熔融Li相比,在室溫下使用固體Li可以有效消除高溫下處理Li的安全問題,提高樣品制備的可操作性,降低能耗,為保持LLZ的界面穩定性和結構完整性做出突出貢獻。

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圖2. 電化學性能研究

結果,基于RT-MCL-LLZ的對稱鋰電池的臨界電流密度(CCD)高達1.8 mA cm-2,并且電池顯示出穩定的循環性能和在0.5 mA cm-2下超過2000小時的小滯后電壓。此外,Li/RT-MCL-LLZ/LiFePO4全電池在室溫下0.2C(1C=170 mAh g-1)條件下循環100次后,保持了高度可逆的容量(>160 mAh g-1)。

這些優異的電化學性能表明,通過冷接構建的RT-MCL對于優化LLZ電解質和鋰金屬負極之間的界面結合性具有顯著的效果。

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圖3. 循環后RT-MCL-LLZ電解質的表征

Constructing uniform and stable mixed conductive layer to stabilize the solid-state electrolyte/Li interface by cold bonding at mild conditions. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202212096

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