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采用無(wú)負(fù)極電極的全固態(tài)電池（ASSBs）已經(jīng)引起了整個(gè)電池界的關(guān)注，因?yàn)樗鼈兲峁┝司哂懈?jìng)爭(zhēng)力的能量密度和顯著改善的循環(huán)壽命。然而，無(wú)負(fù)極電極的復(fù)合基體對(duì)鋰離子的擴(kuò)散造成了很大的障礙，并抑制了室溫下的運(yùn)行。

現(xiàn)代汽車公司高級(jí)電池開(kāi)發(fā)團(tuán)隊(duì)Sangheon Lee、首爾大學(xué)Jang Wook Choi等利用金屬氟化物的轉(zhuǎn)化反應(yīng)（在該反應(yīng)中形成的金屬納米域會(huì)誘發(fā)與鋰離子的合金化反應(yīng)），以實(shí)現(xiàn)均勻和可持續(xù)的鋰（脫）鍍。

圖1. 鍍鋰過(guò)程中各種金屬氟化物的轉(zhuǎn)化

研究顯示，金屬氟化物（MFx）與鋰的轉(zhuǎn)化反應(yīng)先產(chǎn)生氟化鋰 (LiF)，然后金屬M(fèi)按此順序繼續(xù)形成鋰金屬合金(Li-M)。因此，無(wú)負(fù)極的復(fù)合層受到LiF的保護(hù)，而合金反應(yīng)會(huì)促進(jìn)均勻的Li沉積，其中金屬作為成核的種子。

在此，作者評(píng)估了各種金屬氟化物，發(fā)現(xiàn)鋰沉積的動(dòng)力學(xué)和行為在很大程度上受到Li-M反應(yīng)機(jī)制的影響，考慮到施加較低成核障礙的固溶反應(yīng)對(duì)于方便和均勻的鋰沉積來(lái)說(shuō)更為理想，氟化銀（AgF）與其他金屬氟化物相比具有優(yōu)勢(shì)。此外，轉(zhuǎn)換反應(yīng)產(chǎn)生的LiF減輕了鋰枝晶的肆意生長(zhǎng)以及金屬Ag納米域的聚集，促進(jìn)了循環(huán)過(guò)程中均勻和可持續(xù)的鋰（脫）鍍。

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圖2. 在MFx基電極上鍍鋰的示意圖

受益于上述優(yōu)勢(shì)，基于AgF的全電池在25°C下實(shí)現(xiàn)了可靠的循環(huán)，即使是9.7 mAh cm^-2的超高面積容量（LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂的面負(fù)載=50 mg cm^-2）。總之，這項(xiàng)系統(tǒng)的研究通過(guò)提供一個(gè)有用的電極設(shè)計(jì)原則，擴(kuò)大了將硫化物基ASSBs推進(jìn)到更可靠和更有競(jìng)爭(zhēng)力的水平的機(jī)會(huì)范圍：在穩(wěn)定的基體中微觀分布的反應(yīng)性金屬域能夠?qū)崿F(xiàn)高度穩(wěn)定的鋰（脫）鍍。

圖3. 全電池性能

Room-Temperature Anode-less All-Solid-State Batteries via the Conversion Reaction of Metal Fluorides. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202203580

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