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ACS Energy Lett.：貧電解液條件下用于鋰硫電池的雙功能高給體電解液

電解液工程是鋰硫（Li-S）電池中一種非常有前景的策略，可提高硫利用率并在鋰金屬負極處保持穩定的界面以實現長期循環。高給體電解液可增加多硫化物的溶解度以促進硫的利用，因此可在貧電解液條件下運行，但其對鋰金屬負極的熱力學穩定性差會導致其界面處不受控制的分解并嚴重影響循環壽命。

在此，瑞士弗里堡大學Ali Coskun、韓國首爾國立大學Jang Wook Choi等人報道了一種雙功能高給體電解液3-氟吡啶（3-FPN），以同時實現高達1.5 M的高多硫化物溶解度和與鋰金屬的相容性。

研究表明，吡啶（PN）可錨定在堿金屬表面上且隨后金屬層溶解立即形成涂層以穩定金屬表面。此外，PN具有固有的高糖度有望促進硫的高利用率。因此，可考慮通過添加氟等電負性官能團來調節PN的多性以削弱PN對鋰負極的高反應性，同時保持多硫化物的高溶解度。盡管3-FPN和4-FPN顯示出相似的給體數（DN），但作者選擇了3-FPN作為電解液溶劑，因為3-FPN在室溫下呈現液體形式且具有高達4.0 V的良好氧化穩定性、低密度（1.13 g mL^-1）和25 °C時2.05 D的高偶極矩的額外優勢。

圖1. 不同溶劑的化學結構和物理性質

因此，在不含LiNO₃添加劑、貧電解液（7 μL mg^-1）條件下，只有基于1 M LiTFSI-3-FPN的Li-S全電池在0.03 C下表現出1087.9 mAh g^-1的出色比容量、可逆的充放電平臺和99.0%的ICE。與此形成鮮明對比的是，基于1 M LiTFSI-PN和1 M LiTFSI-DOL/DME的電池無法在貧電解液條件下運行。甚至，在硫負載量為2.5 mg cm^-2、電解液/硫（E/S）為7 μL mg^-1時，基于1 M LiTFSI-3-FPN電解液的電池在0.1 C下50 次循環后容量保持率為70.7%，穩定的CE約為120%。即使在8 mg cm^-2的高面積硫負載下，3-FPN仍保持穩定的可循環性。

上述研究證實，將氟原子摻入PN環上不僅適當控制了3-FPN的多價性，而且促進了在鋰金屬表面上形成富含LiF的穩定SEI層。總之，這種雙功能高給體溶劑為針對實用Li-S電池的電解液設計樹立了新的標桿。

圖2. 1 M LiTFSI-3-FPN電解液在高面積硫負載下的電化學表征

Dual Functional High Donor Electrolytes for Lithium-Sulfur Batteries under Lithium Nitrate Free and Lean Electrolyte Conditions, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c00874

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