鈣鈦礦發光二極管（PeLEDs）因其高色純度、高效率和高亮度而引起了廣泛關注，在顯示和照明方面顯示出巨大的潛在應用。有機分子的增材工程，即在鈣鈦礦前體溶液中添加有機功能分子，對于實現高性能鈣鈦礦光電器件至關重要。添加劑的結構和相關的物理化學性質會影響器件性能，因為其對鈣鈦礦晶體、形態、點缺陷和前體化學的影響很復雜。因此，通過實驗尋找合適的添加劑既昂貴又耗時，而傳統的機器學習（ML）由于在這個相對較新的領域中可用的實驗數據有限，因此難以準確預測。
為此，南京工業大學黃維院士、王建浦教授、朱琳等人展示了一種深度學習（DL）方法，該方法可通過使用132個分子的小型數據集以高達96%的高精度預測鈣鈦礦發光二極管（PeLED）中添加劑的有效性。研究表明，該DL模型可最大限度地利用分子的信息，并顯著緩解以前傳統的ML模型進行分子篩選時經常出現的重復問題。通過使用預測的添加劑，最終可實現非常高效率的PeLED，其峰值外量子效率（EQE）高達22.7%。總之，這項工作為進一步提高鈣鈦礦光電器件的性能開辟了一條新途徑。該研究以“Deep Learning for Additive Screening in Perovskite Light-Emitting Diodes”為題發表于國際化學頂級期刊《Angewandte Chemie International Edition》。
要點1：數據集準備
由于可用的實驗數據相對豐富，作者選擇了基于三碘化甲脒（FAPbI3）鈣鈦礦的 LED作為案例研究，器件結構為ITO/PEIE-改性ZnO/FAPbI3/TFB/MoOx/Au。該結構已得到廣泛應用，可通過有效且平衡地注入電荷載流子來產生高效的電致發光。作者建立了一個包含132個經過實驗測試的添加劑分子的數據集用于訓練ML模型，其中EQE的中值為10.3%。數據分為兩類：0~10.29%被視為“不良添加劑”，10.3%~22.0%被視為“良好添加劑”，二者分別標記為0和1。數據集被隨機分成訓練集和驗證集，比例為90:10。此外，使用12個額外的分子作為測試集來驗證模型的性能。
先前的研究表明，基于傳統的ML模型識別PeLED中添加劑分子的準確率很低：支持向量機10倍交叉驗證準確率為78.57%，邏輯回歸為83.57%，樸素貝葉斯為80.71%，XGBoost為75.71%，LightGBM為69.29%，CatBoost為80.71%。作者意識到，已建立的單個分子指紋僅描述了分子的部分信息。MACCS指紋基于結構片段的存在與否，反映了化學元素和子結構。FP2指紋基于最多七個原子的線性片段索引小分子片段，并提供相對全面的線性化學環境。ECFP利用摩根算法對分子進行編碼，是一個圓形拓撲指紋。
為獲得更多分子的化學結構信息，作者構建了一種基于神經網絡的算法來組合多個指紋。基于此，作者利用多個指紋作為輸入來訓練增強分子信息模型（EMIM）。結果顯示，MACCS和ECFP的組合獲得了85.71%的驗證準確率，遠高于單獨的 MACCS或ECFP。在FP2和ECFP樣本中也可獲得類似結果。令人鼓舞的是，具有多個指紋的EMIM的平均10倍交叉驗證準確率可達88.93%，顯著高于單個指紋。上述結果表明，EMIM模型可有效提取更全面的分子特征，從而具有較高的驗證精度。
為進一步提高模型篩選能力，需要將更多有用的分子信息整合到模型中。作者通過RDKit從SMILES生成208個添加劑描述符，并將其與多個指紋同時輸入EMIM模型。結果顯示，具有分子指紋和分子描述符的EMIM在訓練中比多個指紋更有效，其最高準確率為96.43%，10倍交叉驗證實驗的平均準確率達 92.86%。上述結果表明，在能夠全面準確地提取分子信息的情況下，基于EMIM強大的信息管理功能可顯著提高準確性。
進一步，作者通過使用12個額外的添加劑分子作為測試集進一步驗證了EMIM的可靠性。具有多個指紋的EMIM預測其中6個是“不良添加劑”，而結合描述符的模型預測5個是“不良添加劑”。然后，作者基于12種添加劑制造了器件并測量其性能。結果顯示，2個樣本預測與多指紋EMIM的實驗結果不一致，表明準確率為83%。帶有指紋和描述符的EMIM僅預測1個錯誤樣本，表明準確率為92%。因此，這種準確性與訓練結果非常匹配。
此外，EMIM還可有效為PeLED找到良好的添加劑。圖4顯示了使用一種高效添加劑Tween制造的器件的光電特性，該器件的峰值EQE可達22.7%，是效率最高的PeLED之一。作者認為，使用Tween添加劑實現的高器件EQE是通過結晶過程、缺陷鈍化和形貌控制綜合增強的結果，僅通過實驗方法不易獲得。
綜上所述，研究人員提出了一種高計算效率的新模型（EMIM）以實現基于小數據集的分子識別，該模型首次實現了高性能PeLEDs添加劑的有效性預測。通過使用預測的新添加劑，實現了具有高達22.7% 峰值EQE的高效PeLED。作者認為，EMIM具有強大的功能，可通過小型實驗數據集實現分子的準確預測，這對于相對較新和快速發展的領域而言很有前景。
Deep Learning for Additive Screening in Perovskite Light-Emitting Diodes, Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202209337
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202209337
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