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1. 物理所吳凡AEM：循環600次，長壽命硫化物全固態電池！

硫化物全固態電池（ASSBs）由于其更好的安全性能和潛在的高能量密度，已被廣泛認為是下一代儲能裝置。在硫化物ASSBs的各種制備方法中，無溶劑干膜工藝具有獨特的優勢，包括低成本、抑制薄膜分層、厚電極以及與硫化物固態電解質（SE）的高兼容性。然而，目前在干膜工藝中占主導地位的粘結劑聚四氟乙烯存在電壓穩定性差和粘度低的問題，這導致硫化物ASSBs的低庫倫效率和差循環穩定性。

中國科學院物理研究所吳凡等提出了一種新的處理工藝（基材調制法），以開發一種具有更好電化學和機械性能的新型干式粘結劑-丁苯橡膠(SBR)，其有望在硫化物ASSB中得到應用。

圖1 特殊設計的SBR粘結劑的處理過程和表征

原有的SBR粘結劑（SBR-O）的分散性能和機械延展性較差，無法用于電極膜的制作。為提高其可分散性，這項工作提出了一種基質調制方法，通過將SBR-O溶解到對二甲苯溶液中，然后沉淀在不同數量的NaCl基質上來調節SBR-O。在這種方法中，對二甲苯溶液被NaCl吸附，粘結劑在基質表面分離出來。沉淀的粘結劑的尺寸、微觀結構和形態由NaCl的數量控制。然后，在隨后的加工過程中，沉淀的粘結劑重新聚結，形成本體粘結劑。在團聚過程中，粘結劑內部形成了松散的多孔結構，在外力作用下更容易變形，因為它們的硬度和楊氏模量都相應地降低。

圖2 ASSB的制備及性能

特別設計的處理過程可以減少粘結劑的團聚，有利于鋰離子的傳輸，并提高電極/電解質膜的離子傳導性。因此，采用這種新型粘結劑制備的SE膜呈現出超高的離子傳導性（2.34 mS cm^-1）。此外，這種加工后的粘結劑具有很強的粘性，改善了活性材料和SE顆粒之間的粘附性，這使得采用這種粘結劑的相應ASSB具有很好的循環穩定性（600次循環后具有84.1%的容量保持）。

圖3 采用不同SBR粘結劑的ASSB的在30 °C下的循環性能

Long-Life Sulfide All-Solid-State Battery Enabled by Substrate-Modulated Dry-Process Binder. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201732

2. 國防科大AFM：高性能鋰硫電池，循環900次，比能量372 Wh/kg！

盡管鋰-硫（Li-S）電池的理論能量密度很高，但卻受到實際挑戰的阻礙，包括遲緩的轉化動力學和多硫化物的穿梭效應。

查爾姆斯理工大學Shizhao Xiong、國防科技大學鄭春滿、孫巍巍等報道了一種錨定有單分散亞10納米FeS₂納米團簇的氮摻雜連續多孔碳（CPC）宿主（CPC@FeS₂）作為硫正極的高效催化性基體。

圖1 正極宿主的合成和電催化過程的示意圖

研究顯示，CPC@FeS₂宿主的協同工程為硫的高負載量和硫物質轉化過程中的巨大體積變化提供了較大的內部空間。此外，該宿主為多硫化物的吸附和固體中間產物如Li₂S₂的轉化提供了豐富的催化活性點。因此，Li₂S₂到Li₂S的固-固轉化的遲緩動力學得到了明顯的促進，有助于抑制穿梭效應和活性物質的高利用率。

圖2 多硫化物與CPC@FeS₂宿主之間的相互作用

因此，優化的硫正極(S/CPC@FeS₂)具有高比容量、提高的倍率性能和長期循環穩定性，900次循環中的每循環容量衰減率為0.043%。在8.5 mAh cm^-2的高面容量、8.4 mg cm^-2的高硫負載和超低的E/S比（3.5 μL mg^-1）條件下，采用這種正極的Li-S軟包電池具有338 Wh kg^-1的競爭能量密度。此外，硫負載量和E/S比的優化可以將Li-S軟包電池的能量密度提升至創紀錄的372 Wh kg^-1。因此，該研究結果揭示了具有高效電催化劑和導電網絡的先進碳主體的設計，以用于高性能硫正極以及實用的鋰硫電池。

圖3 扣式Li-S電池的電化學性能

Monodispersed FeS2 Electrocatalyst Anchored to Nitrogen-Doped Carbon Host for Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205471

3. 陳立寶/陳月皎AFM：超穩定鋅負極，全電池循環達2500次！

為解決不可控的鋅枝晶和嚴重的副反應而構建人工界面層是一個非常理想的策略，但它往往受到有限的Zn²⁺傳輸的阻礙。

中南大學陳立寶、陳月皎等通過對聚偏氟乙烯（PVDF）薄膜進行碳化處理，在銅集流體上設計了一種具有離子傳導性和電子絕緣性的氟摻雜無定形碳界面層，以用于均勻Zn沉積。

圖1 材料制備及表征

這樣的CF層在沉積的鋅和電解液之間起到了保護性人工界面的作用，有效地抑制了枝晶的形成和副反應，從而保證了高界面穩定性。它可以總結為以下幾個優勢：1）均勻的F原子作為親鋅位點，可調節Zn²⁺通量的均勻分布，并吸引離子遷移；2）高離子傳導性和電絕緣性保證了CF層下預沉積的金屬鋅，有效抑制了副反應和樹枝狀結晶的形成；3）由Zn²⁺和F位點形成的部分ZnF₂作為人工固體Zn²⁺導體，進一步引導均勻的Zn沉積；4）CF層調節Zn成核，使Zn(002)面優先生長，形成平面生長，從而減少Zn與電解液的接觸面積。

圖2 半電池性能

因此，基于Zn||CF-Cu的半電池顯示出非凡的循環穩定性，在電流密度為2 mA cm^-2和容量為1 mAh cm^-2的情況下，可循環1900次，CE值高達99%。而且基于CF-Cu@Zn的對稱電池以更低的電壓極化實現了長達2200小時的循環，這幾乎是Cu@Zn的6倍。此外，與V₂O₅正極匹配的全電池在電流密度為1 A g^-1時表現出≈370 mAh g^-1的可逆容量，并且在1200次循環后容量保持率為89%，CE高達≈100%。即使在3 A g^-1的高電流密度下，基于CF-Cu@Zn的全電池也顯示出2500次循環的優異穩定性。總之，這項工作為設計穩定的無枝晶金屬電池的人工界面層提供了靈感。

圖3 全電池性能

A Multifunctional Artificial Interphase with Fluorine-Doped Amorphous Carbon layer for Ultra-Stable Zn Anode. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205600

4. 黃佳琦/張學強AFM：無損檢測揭示復合鋰金屬負極中非活性鋰的積累機制！

非活性鋰（Li）的快速形成和積累是導致高能量密度鋰金屬電池壽命有限的主要原因。構建帶有宿主的復合鋰金屬負極是緩解和容納非活性鋰的一個很有前景的策略。然而，非活性鋰在復合鋰金屬負極中的積累機制仍然未知，嚴重困擾著復合金屬鋰負極的穩定性。

北京理工大學黃佳琦、張學強等通過無損三維X射線顯微鏡，全面揭示了復合鋰金屬負極中非活性鋰的兩階段積累機制及其與復合鋰金屬負極穩定性的相關性。

圖1 電池方案和對稱電池的循環性能

研究發現，復合鋰金屬負極中的非活性鋰的空間積累經歷了兩個階段的變化。在第一階段，非活性鋰主要積累在宿主的內部，導致極化的緩慢增加。在第二階段，非活性鋰從內部孔隙結構中溢出，并迅速積聚在宿主的外部，導致極化的顯著增加和復合鋰金屬負極的穩定性惡化。

圖2 在不同的循環數下，CF/Li|CF/Li電池的三維形態和復合CF/Li負極的內部形態

為了進一步提高復合鋰金屬負極的穩定性，操縱非活性鋰在復合金屬鋰負極內部的積累是至關重要的。電流密度和外部壓力被證實是調控這兩個階段轉折點的關鍵因素。因此，這項工作為復合負極中非活性鋰的空間積累機制提供了新的見解，并為軟包電池中復合鋰金屬負極的設計提供了合理的指導。

圖3 復合CF/Li負極在不同循環下鋰沉積后的形態

Regulating the Two-Stage Accumulation Mechanism of Inactive Lithium for Practical Composite Lithium Metal Anodes. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202206834

5. 宋樹豐/胡寧/楊勇AM：具有超高離子電導率的耐高壓（5.5 V）混合電解質！

高室溫離子電導率、大的Li⁺-離子遷移數以及與鋰金屬負極和高壓正極的良好兼容性是實用固態鋰金屬電池的基本要求。

重慶大學宋樹豐、河北工業大學胡寧、廈門大學楊勇等報告了一種獨特的”陶瓷包超濃縮離子凝膠”（SIC）電解質，該電解質由原位熱引發自由基聚合法制備。

圖1 SIC電解質的制備

具體而言，這項工作通過將石榴石（LLZO）顆粒與超濃縮離子凝膠（3 M LiTFSI-EmimFSI-PMMA）結合在一起，實現了高電壓單離子導電的”陶瓷包超濃縮離子凝膠”新型混合電解質。XPS、FTIR、拉曼和固態靜態⁷Li NMR表征證實，陶瓷/超濃縮離子凝膠界面的強烈化學作用導致了一種綜合結構，它不僅產生了快速的Li⁺傳輸（25℃時為1.33×10^-3 S cm^-1），還產生了令人印象深刻的Li⁺-離子遷移數（0.89）。同時具有3.14×10^-10 S cm^-1的低電子電導率和5.5 V vs. Li/Li⁺的寬電化學穩定性窗口。

圖2 SIC電解質的電化學性能

結果，基于”陶瓷包超濃縮離子凝膠”電解質的鋰/鋰對稱電池在鋰剝離/沉積過程中顯示出良好的可逆性。并且，采用這種SIC電解質原位構建的準固態Li||NCM523和Li||LiFePO₄電池表現出高倍率和長循環壽命。因此，這項工作表明，”陶瓷包超濃縮離子凝膠”電解質為安全和高能量的鋰金屬電池提供了一條有希望的道路。

圖3 準固態Li||NCM523和Li||LiFePO₄電池的性能

Enabling High–Voltage “Superconcentrated Ionogel–in–Ceramic” Hybrid Electrolyte with Ultrahigh Ionic Conductivity and Single Li+–ion Transference Number. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202205560

6. 黃學杰/張恒JACS：創新！采用元素硫來構建高能負極的堅固SEI！

采用高能負極材料（如硅基和硅衍生物材料）制備的可充鋰基電池被認為是滿足新興市場嚴格要求的可行方案，包括電動汽車和電網存儲，因為與當代鋰離子電池相比，其能量密度更高。高能負極上的固體電解質界面層（SEI）的堅固性對于實現電池的長期和穩定循環至關重要。

中科院物理所黃學杰、華中科技大學張恒等提出了一種新型的設計正極添加劑（DCA），即正極上的超薄元素硫涂層，以用于在各種類型的高能負極上原位形成薄而堅固的SEI層。

圖1 用于高能負極的DCA的示意

這一策略主要是基于以下考慮而構思的：（1）通過還原反應，元素硫可原位轉化為多硫化物，這可能引發環狀碳酸酯的開環聚合（例如，碳酸乙烯酯（EC））并在高能負極表面構建彈性SEI層；（2）通過氧化反應，元素硫可作為形成烷基硫酸鹽(R-OSO₂OLi)的前體，這有助于機械穩定負極-電解質界面并促進Li⁺陽離子的快速傳輸；（3）與含硫電解液添加劑（如 ES、PS 和 DTD）相比，元素硫易于以低成本獲得，這確保了它們在工業水平上的實際應用。因此，通過在正極中引入少量的元素硫，元素硫在與碳酸乙烯酯（EC）的反應下，經歷了還原和氧化的途徑，生成了類似聚環氧乙烷（PEO）的聚合物和烷基硫酸鋰（R-OSO₂OLi）。結果，在負極-電解質界面新產生的物種可以有效地緩解充電過程中的體積膨脹，并形成導電網絡，快速傳輸Li⁺陽離子，這對硅基材料（如SiC450和SiC900）和硅衍生物負極材料（如理論容量為1608 mAh g^-1的Si-Sn合金）都很有效。

圖2 SiC||DCA-LFP電池中DCA的化學性質

受益于上述優勢，僅用0.5wt%的DCS元素硫，SiC450||DCA-LFP、SiC900||DCA-LFP和Si-Sn合金||DCA-LFP電池在100次循環后，容量都分別增加了14.1、22.9和35.2%，倍率容量在5C下分別增加了19.1、24.4和14.6%?？偟膩碚f，作者證明了DCA元素硫在容量保持、倍率性能、普遍適用性、成本降低和低電阻等五個方面具有綜合優勢。更具突破性的是，這種利用DCA馴服SEI的新方法為未來高能鋰基充電電池的界面設計提供了新的機會。

圖3 采用DCA的電池的電化學性能

Designer Cathode Additive for Stable Interphases on High-Energy Anodes. Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c04124

7. 現代汽車/首爾大學AM：50 mg/cm2高負載室溫無負極全固態電池！

采用無負極電極的全固態電池（ASSBs）已經引起了整個電池界的關注，因為它們提供了具有競爭力的能量密度和顯著改善的循環壽命。然而，無負極電極的復合基體對鋰離子的擴散造成了很大的障礙，并抑制了室溫下的運行。

現代汽車公司高級電池開發團隊Sangheon Lee、首爾大學Jang Wook Choi等利用金屬氟化物的轉化反應（在該反應中形成的金屬納米域會誘發與鋰離子的合金化反應），以實現均勻和可持續的鋰（脫）鍍。

圖1 鍍鋰過程中各種金屬氟化物的轉化

研究顯示，金屬氟化物（MFx）與鋰的轉化反應先產生氟化鋰 (LiF)，然后金屬M按此順序繼續形成鋰金屬合金(Li-M)。因此，無負極的復合層受到LiF的保護，而合金反應會促進均勻的Li沉積，其中金屬作為成核的種子。在此，作者評估了各種金屬氟化物，發現鋰沉積的動力學和行為在很大程度上受到Li-M反應機制的影響，考慮到施加較低成核障礙的固溶反應對于方便和均勻的鋰沉積來說更為理想，氟化銀（AgF）與其他金屬氟化物相比具有優勢。此外，轉換反應產生的LiF減輕了鋰枝晶的肆意生長以及金屬Ag納米域的聚集，促進了循環過程中均勻和可持續的鋰（脫）鍍。

圖2 在MFx基電極上鍍鋰的示意圖

受益于上述優勢，基于AgF的全電池在25°C下實現了可靠的循環，即使是9.7 mAh cm^-2的超高面積容量（LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂的面負載=50 mg cm^-2）?？傊?，這項系統的研究通過提供一個有用的電極設計原則，擴大了將硫化物基ASSBs推進到更可靠和更有競爭力的水平的機會范圍：在穩定的基體中微觀分布的反應性金屬域能夠實現高度穩定的鋰（脫）鍍。

圖3 全電池性能

Room-Temperature Anode-less All-Solid-State Batteries via the Conversion Reaction of Metal Fluorides. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202203580

8. 盧錫洪Angew：電解液添加劑助力高放電深度/高面容量/高電流下的鋅負極！

析氫和枝晶問題是導致鋅負極壽命和庫侖效率（CE）有限的罪魁禍首，特別是在苛刻的測試條件下。

中山大學盧錫洪等考慮到Zn²⁺的Lewis酸性特征，建議采用具有豐富不共享對電子的親鋅Lewis堿分子作為合適的電解液添加劑，以穩定在”三高”條件下（高放電深度(DOD)、高面積容量和高電流）的Zn負極。

圖1 溶劑化結構的MD模擬

首先，Zn²⁺與親鋅非共享對電子之間強烈的路易斯酸堿相互作用，預計將通過配位減少水合Zn²⁺溶劑化鞘中的H₂O分子，并抑制Zn²⁺在界面上的隨機、不可控擴散。其次，不共享對電子的獨特吸電子特性可以與H₂O分子相互作用，形成分子間氫鍵。強烈的分子間氫鍵效應將打破H₂O分子的四面體結構及其原有的氫鍵網絡，從而限制了自由水的反應性。這兩個因素的結合可以實質性地解決鋅負極的析氫和枝晶問題，即使是在”三高”情況下。

圖2 半電池性能

作為概念證明，在上述優點的推動下，作者在ZOTF電解液（2M Zn(OTf)2-H₂O）中加入DMF，在沉積/剝離過程中，在15%的DOD下，Zn負極的CE從~41.1%（50次循環后）提升到~100%（100次循環后）。其他路易斯堿分子如N,N-二甲基乙酰胺（NND）和1,2-二甲氧基乙烷（12D）也有類似的改善趨勢。令人鼓舞的是，大尺寸Zn||Zn-ZOTF-2H1D 軟包電池還實現了延長的循環耐久性，在約60%DOD時具有相對恒定的電壓滯后超過1000小時，并具有顯著的高面容量。此外，通過在ZOTF-2H1D電解液中配對VO正極和Zn負極，還可以實現長壽命的全電池，約2000次循環后未檢測到可見的容量衰減，以及約100% CE。因此，這種在電解液中引入路易斯非共享對電子的做法為在極端測試條件下穩定鋅負極提供了一個創新的想法。

圖3 全電池性能

Unshared Pair Electrons of Zincophilic Lewis Base Enable Long-life Zn Anodes under “Three High” Conditions. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202208051

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