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胡勇勝/劉賓元/容曉暉Nature子刊: 合理設(shè)計拓?fù)渚酆衔镫娊赓|(zhì)實現(xiàn)高壓全固態(tài)電池！

聚環(huán)氧乙烷（PEO）基固態(tài)電解質(zhì)被廣泛認(rèn)為是下一代鋰和鈉金屬電池的有希望候選者，但包括低抗氧化性和陽離子遷移數(shù)在內(nèi)的幾個挑戰(zhàn)阻礙了其廣泛應(yīng)用。

圖1. 這項工作的設(shè)計原則

在此，中科院物理所胡勇勝研究員、容曉暉研究員及河北工業(yè)大學(xué)劉賓元教授等人提出了一種自上而下的設(shè)計概念，通過原子轉(zhuǎn)移自由基聚合（ATRP）設(shè)計和合成了一種定義明確的21臂含氟聚合物（21-β-CD-g-PTFEMA）。該聚合物以具有21個羥基的β-環(huán)糊精（β-CD）作為“核”，以聚2,2,2-甲基丙烯酸三氟乙酯（PTFEMA）作為“臂”。作者采用傳統(tǒng)的溶液鑄造技術(shù)基于該聚合物和PEO制備了含氟大分子全固態(tài)聚合物電解質(zhì)（FMC-ASPE），并通過正交試驗法確定了FMC-ASPE的最佳組成。

作者揭示了21-β-CD-g-PTFEMA與PEO之間超分子自組裝的形成及其影響，顯著提高了高壓穩(wěn)定性和轉(zhuǎn)移數(shù)（t_Li⁺ = 0.88），從而抑制了正極側(cè)副反應(yīng)和Li金屬側(cè)的枝晶生長。因此，制備的FMC-ASPE具有較高的離子電導(dǎo)率、韌性（比PEO-ASPE高2.7倍）和熱穩(wěn)定性。

圖2. FMC-ASPE-Li膜中的相互作用示意圖

通過多種物理化學(xué)和理論表征，作者確定定制的超分子鍵和多臂拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)是改善電化學(xué)性能的主要因素。因此，平均放電電壓約為 3.7 V的高壓LiMn_0.6Fe_0.4PO₄(LMFP)|FMC-ASPE-Li|Li電池（70 mA g^-1, 2.5~4.2 V, 70 °C）200次循環(huán)后表現(xiàn)出91% 的容量保持率，SC-NMC811|FMC-ASPE-Li|Li電池（80 mA g^-1, 2.7~4.2 V, 70 °C）100次循環(huán)后表現(xiàn)出87%的容量保持率，使用FMC-ASPE-Na的全固態(tài)鈉金屬電池也發(fā)現(xiàn)了類似的改進。

甚至，LMFP|FMC-ASPE-Li|Li軟包電池（設(shè)計容量為2.8 mAh）在42 mA g^-1、70 °C下200次循環(huán)后表現(xiàn)出~2.47 mAh的容量，平均CE為~99.4%。總之，這項工作不僅豐富了用于下一代儲能技術(shù)的多功能ASPE庫，而且還為構(gòu)建特定領(lǐng)域和高功能材料系統(tǒng)的巧妙設(shè)計理念做出了貢獻。

圖3. LMFP|FMC-ASPE-Li|Li軟包電池的電化學(xué)性能

Rational design of a topological polymeric solid electrolyte for high-performance all-solid-state alkali metal batteries, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-31792-5

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