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?喬羽/鄭建明/王雪鋒ACS Energy Letters:微量添加劑在4.6 V以上穩(wěn)定LCO！

提高正極（如LiCoO₂）的充電截止電壓是提高鋰離子電池能量密度的一種很有前途的方法，但關(guān)鍵挑戰(zhàn)在于結(jié)構(gòu)扭曲和CEI不穩(wěn)定所引發(fā)的威脅。目前，穩(wěn)定CEI策略的通常是犧牲其他電解液成分來替代CEI構(gòu)建過程中原始碳酸鹽溶劑的分解。

在不遵循典型替代策略的情況下，廈門大學(xué)喬羽教授、鄭建明教授及中科院物理所王雪鋒研究員等人引入了一種微量電解液添加劑，即（4-甲基磺酰基苯基）三氟硼酸鉀（記為SPTF），從而改進(jìn)了原始碳酸鹽溶劑的脫氫過程，最終提高了CEI和高達(dá)4.65 V時LiCoO₂正極的長期循環(huán)穩(wěn)定性。

研究表明，SPTF添加劑可以減少碳酸酯類溶劑的脫氫，從而形成致密、高楊氏模量、均勻且穩(wěn)定的CEI薄膜。在正極結(jié)構(gòu)方面，盡管LiCoO₂正極在高脫鋰狀態(tài)下存在固有的O3/H1-3相變，但作者證明了SPTF衍生的CEI可有效抑制向Co₃O₄的結(jié)構(gòu)變形。此外，通過控制碳酸乙烯酯脫氫和相應(yīng)的LiPF₆水解，HF誘導(dǎo)的Co溶解和穿梭得到有效抑制，導(dǎo)致電解液電還原分解和相關(guān)的負(fù)極降解受到限制。

圖1. 電解液氧化脫氫過程

因此，作者通過將LiCoO₂（LCO）正極與商用石墨或SiO負(fù)極結(jié)合，組裝并實(shí)現(xiàn)了長壽命軟包電池（能量密度為250或270 Wh/kg）。其中，LCO||石墨紐扣電池在0.5 C下200次循環(huán)后表現(xiàn)出83.6%的容量保持率，且組裝的1.0 Ah LCO||石墨電池在相同條件下200次循環(huán)后保持99.3% 的容量保持率。

此外，作者組裝的1.46 Ah LCO||SiO軟包電池在3 C高倍率下循環(huán)400次后容量保持率仍為80%。出于構(gòu)建優(yōu)質(zhì)電極/電解質(zhì)界面的相同動機(jī)，作者沒有選擇通用的濃縮和氟化策略代替碳酸鹽溶劑的分解或犧牲來源，而是用微量添加劑調(diào)整原始碳酸鹽溶劑的分解。總之，作者證明了“老派”電解液添加劑策略的改進(jìn)可為電解液工程提供啟示，以實(shí)現(xiàn)實(shí)用的高電壓/能量密度儲能裝置。

圖2. LCO||石墨/SiO全電池的電化學(xué)性能

Tailoring Electrolyte Dehydrogenation with Trace Additives: Stabilizing the LiCoO₂ Cathode beyond 4.6 V, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01433

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