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1. Nature Energy:?用于鋰金屬負極的親鹽、疏溶劑聚合物涂層

鋰金屬負極電池因其高理論比容量而作為下一代儲能器件顯示出巨大的潛力，但鋰金屬電池（LMBs）的容量會迅速衰減，一個主要原因是鋰金屬和電解液之間的界面不穩定。為了提高負極的性能，有三種常規路線：電解液工程、界面設計或兩者的混合。

作為一種界面設計方法，在鋰負極電極上施加聚合物層有助于穩定該界面并促進LMBs的長循環穩定性。同時，聚合物因其可調化學成分而備受青睞，且聚合物層有望與底層鋰金屬發生物理和化學相互作用。

在此，美國斯坦福大學崔屹教授和鮑哲南教授等人提出了一種用于鋰金屬負極的親鹽、疏溶劑（SP²）聚合物涂層，它選擇性地將鋰鹽轉運到溶劑上，從而促進鹽衍生SEI的形成。與先前報道的人工SEI不同，該SP²涂層方法增強了在幾種類型的溶劑（如乙醚、碳酸酯和氟化醚）中的循環性能。

具體來說，SP²涂層進一步提高了最近報道的高性能氟化醚電解液的循環壽命，在全電池循環中，具有聚合物涂層的50 μm Li負極和2.5 mAh cm^-2的鎳錳鈷氧化物（NMC）正極在碳酸酯電解液中的循環壽命（80%容量保持率）增加了約2.5倍，在氟化醚電解液中增加了約2倍。

圖1. PyTFSI和SP²_perF聚合物的選擇性

為了表征SP²聚合物的選擇性運輸，設計了一個以該聚合物為橋的H電池實驗，結果表明了鹽在溶劑上有選擇性輸運。作者比較了PyTFSI和SP²_perF聚合物在二甲醚浸泡前后的力學性能和離子電導率，表明溶劑疏水性側鏈的存在也有望限制聚合物在溶劑中的膨脹。作者進一步研究了SP²_perF聚合物對SEI形成過程的影響，由于SP²_perF聚合物的選擇性傳輸能力，沉積的Li與溶劑分子的接觸受到限制，并且在各種電解質條件下形成更多的鹽衍生SEI。

此外，在原位光學電池循環過程中，SP²_perF保持了電極表面的覆蓋，從而在涂層下形成均勻的Li沉積。相反，在裸電極上，鋰在高電場濃度的位置不規則沉積。SP²_perF聚合物調節SEI組成的能力顯著改善了Li||Cu電池的循環性能。為了進一步了解界面所需的溶劑疏水性和親鹽性范圍，用親溶劑聚合物涂層(硅氧烷-glyme)組裝了Li||Cu電池。在碳酸鹽電解質中，該涂層對CE的改善有限，鋰沉積形貌保持晶須狀，證實了疏溶劑界面的重要性。

總之，SEI的化學性質對LMBs的穩定運行至關重要。該工作展示了一種SP²界面設計，該設計促進了鹽衍生SEI的形成，并提高了循環性能。通過材料和電化學表征對涂層進行了優化，并得出了一種聚合物組合物，可以在三種主要電解質類別(乙醚、碳酸鹽和氟化醚)下提高電池性能。此外，SP²的設計理念可以擴展到其他聚合物化學中，并可能與其他新興電解質配對。

圖2. SP²_perF包覆Li在Li||NMC電池中的循環

A salt-philic, solvent-phobic interfacial coating design for lithium metal electrodes,?Nature Energy 2023 DOI:?10.1038/s41560-023-01252-5

2. Advanced Functional Materials:原位衍生混合離子/電子導電功能性隔膜實現高性能、無枝晶鋰金屬電池

可充鋰金屬電池（RLBs）采用鋰金屬負極，在電池級別上獲得顯著提升的比能量，代表了“超越鋰離子”的電化學儲能技術的“圣杯”。目前，RLBs的實際應用受到鋰金屬高化學反應性和反復沉積/脫鋰過程中鋰枝晶的不可控生長導致的循環壽命低和安全性能不佳的影響。

在此，中國科學院化學研究所郭玉國研究員、辛森研究員，武漢工程大學劉治田教授等人提出一種新的策略，通過在鋰金屬表面施加Mg₃N₂修飾的功能性隔膜來穩定RLB的負極電化學行為。即在鋰-隔膜界面發生的原位合金化反應有助于形成一個主要由Li₃N和Li-Mg固溶體組成的混合離子/電子導體層（MCL）。該無機中間層有效抑制了鋰-電解質界面的寄生反應，同時使得鋰離子/電子通量在界面上更加均勻，因此有助于鋰金屬負極無枝晶運行。

圖1.鋰沉積行為

總之，本工作展示了一種原位轉化策略來穩定鋰負極，并形成混合離子/電子導電層，該層主要由Li₃N和Li-Mg固溶體組成，消除了離子濃度梯度，均勻化電流，并最小化鋰負極界面上的副反應。具體來說，MCL中的Li₃N（在室溫下約為10^-3 S cm^-1）形成的Li+導體緩沖了Li+濃度梯度并降低了界面電阻，有利于Li+的擴散。

同時，原位形成的Li-Mg固溶體使得Li+離子傾向于向Li金屬中擴散而不是表面沉積，從而避免了鋰枝晶的生長和循環過程中的副反應，在循環過程中賦予NCM622|Li電池顯著延長的循環壽命（與NCM622正極和Li負極配對，在0.5 C下循環600次后可得到129 mAh g^-1的容量），增強了界面傳輸動力學并降低了短路風險。因此，該工作通過一種簡單的商業隔膜修飾策略展示了大規模生產和工業化高能量密度電池的巨大潛力。

圖2. NCM622|Li電池的電化學性能

In Situ Derived Mixed Ion/Electron Conducting Layer on Top of a Functional Separator for High-Performance, Dendrite-Free Rechargeable Lithium-Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202301638

3. Advanced Functional Materials：一種雙功能有機電解質添加劑通過調節合適的過電位實現高度可逆的水系鋅離子電池

具有高安全性、低成本和生態友好優勢的水系鋅離子電池(AZIBs)在大規模儲能系統中顯示出巨大潛力。然而，鋅枝晶的副反應和劣化導致的低庫侖效率和不穩定的鋅負極阻礙了AZIBs的實際應用。

在此，安徽大學張朝峰教授&張龍海團隊等人選擇三丙二醇(TG)作為雙功能有機電解質添加劑，以顯著提高AZIBs的可逆性。重要的是，從分子動力學理論模擬和原位電化學阻抗譜、基于同步輻射的原位傅里葉變換紅外光譜等實驗證實TG參與了Zn²⁺的溶劑化鞘層, 調節過電位和抑制副反應；同時，TG通過在鋅負極上構建吸附層來抑制枝晶的惡化并改變鋅的沉積方向。

圖1. 對溶劑化能的理論計算和AIMD模擬

總之，該工作報道了一種具有調節合適過電位的雙功能有機電解質添加劑，用于構建高度可逆的AZIBs，它可以有效抑制鋅枝晶的劣化和副反應的產生，從而形成高度可逆的Zn負極。這種對鋅負極上合適的溶劑化結構和吸附層的定量調節，以及該過程的易擴展性，可以為無枝晶、高性能和低成本的儲能系統帶來直接優勢。

具體而言，Zn/Zn對稱電池在1 mA cm^-2的電流密度下可穩定用于鋅沉積/剝離超過1100小時。在庫侖效率測試中，Zn/Cu電池可以在0.5 mA cm^-2和0.25 mAh cm^-2下1000個循環后保持99.81%的高庫倫效率。此外，三丙二醇添加劑適用于硫酸鋅和氯化鋅電解質系統。這種具有調節合適過電位的雙功能電解質添加劑的策略為開發先進的AZIBs提供了可靠的設計。

圖2. 全電池性能的評估

A Dual-Functional Organic Electrolyte Additive with Regulating Suitable Overpotential for Building Highly Reversible Aqueous Zinc Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202214538

4. Energy & Environmental Science：原位聚合鋰鹽作為新型聚合物電解質開發高安全鋰金屬電池

聚合物電解質具有防漏、優異的靈活性和與鋰金屬的高度兼容性等優點，使鋰金屬電池（LMB）能夠高度安全地運行。然而，目前大多數聚合物電解質都不能滿足LMB實際應用的要求。

在此，中國科學院青島生物能源與過程研究所崔光磊研究員、許高潔、崔子立團隊等人采用熱誘導原位聚合全氟頻哪醇鋁酸鋰 (LiFPA)，提出了一種新的界面相容且安全的單離子導電3D聚合物電解質（3D SIPE-LiFPA）。研究表明，具有獨特聚陰離子結構的3D SIPE LiFPA促進了保護電極/電解質界面的形成，并抑制了過渡金屬（TM）的溶解-遷移-沉積。3D SIPE LiFPA使LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811，3.7 mAh cm^-2）/Li（50μm）LMB在扣式電池水平（236次循環后為80.8%）和軟包電池水平（437 Wh kg^-1，60次循環后95.4%，注入電解質2 g Ah^-1）下具有長循環壽命。

更重要的是，使用3D SIPE LiFPA的軟包NCM811/Li LMB可顯著提高放熱起始溫度（Tonset）和熱失控溫度（Ttr），分別提高34℃和72℃。該聚合鋰鹽作為聚合物電解質的策略開辟了一個新的前沿，同時提高了LMB的循環壽命和安全性。

圖1. 構建的三維SIPE LiFPA的溶劑化結構

總得來說，該工作通過LiFPA的熱誘導原位聚合，成功地制備了單離子導電的3D SIPE LiFPA。3D SIPE-LiFPA的Li+溶劑化殼層富含聚FPA，聚FPA上固定了一些EMC和FEC分子。構建的3D SIPE-LiFPA使實用的NCM811/Li LMB具有優異的循環壽命和高安全性。

具體而言，3D SIPE LiFPA成功保護Li負極歸因于抑制了TMs沉積、抑制了電解質分解、減輕了LiH的產生，以及形成了富含無機含鋁物種的獨特SEI層。對于NCM811正極，3D SIPE LiFPA衍生的CEI層可防止TM離子價態的降低，進而阻止TM的溶解和晶體結構的破壞。本工作開創了聚合鋰鹽作為聚合物電解質的先例，同時使實用的LMB具有優異的循環壽命和高的熱安全性。

圖2. NCM811/Li LMB的同步輻射X射線斷層掃描

In-Situ Polymerized Lithium Salt as Polymer Electrolyte Enabling High Safety Lithium Metal Batteries, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee00558e

5. Angewandte Chemie International Edition:親鎂配位層界面工程穩定鎂金屬負極

可充電鎂電池（RMBs）被認為是最有前途的“后鋰離子電池”技術之一，因為其金屬鎂負極具有明顯的優勢，包括高豐度、高體積容量（3833 mAh cm^-3）和低擴散勢壘。然而，可充電鎂電池受到鎂負極直接暴露于電解質成分的嚴重困擾，導致自發的電化學副反應和界面鈍化。

在此，上海交通大學楊曉偉教授團隊在鎂/電解質界面上構建了一個良性的配位層，其中選擇具有強親鎂胺基團和對鎂高穩定性的苯胺作為代表，其具有比DME (1，2-二甲氧基乙烷)和微量水更高的吸附能。這種鎂配位環境減少了副反應，在幾次循環后形成由苯胺和更少副產物組成的非鈍化界面。

因此，Mg對稱電池在低過電位和均勻的MgO沉積下工作。此外，這種界面配位也可用于Mg(TFSI)₂電解質體系各種電解質情況下的鎂負極保護。

圖1. 在電流密度為0.1 mA cm^-2時循環后的Mg負極形態和界面成分

總之，該工作在Mg/電解質界面構建了配位層，以具有強親鎂胺基和對Mg高穩定性的苯胺作為代表。這種配位層降低了鎂原子的高活性，并保護其免受與各種電解質組分的鈍化反應。研究結果顯示，對稱電池表現出較低的過電位（150 mV，0.1 mA cm^-2），并且隨著Mg負極表面的副產物和鈍化層的去除而增強的可逆性。同時，界面配位方法已被證明是普遍適用于各種電解質的情況下，如Mg（TFSI）₂基體系。

圖2. 鎂負極基電池的電化學性能

Interfacial Engineering of Magnesiophilic Coordination Layer Stabilizes Mg Metal Anode, Angewandte Chemie International Edition??2023 DOI:?10.1002/anie.202302617

6．Advanced Functional Materials：在NASICON磷酸鹽正極中充分利用Mn²⁺/Mn³⁺/Mn⁴⁺氧化還原制備高能鈉離子電池

Na₃MnTi（PO₄）₃鈉超離子導體因其良好的循環穩定性和高安全性被認為是最具應用潛力的鈉離子電池正極之一。然而，由Mn²⁺離子占據的Na⁺空位引起的電壓滯后現象導致了與Mn反應中心相關的容量損失，主要集中在2.5-4.2V范圍內。

在此，中科院物理所胡勇勝、中國科學院過程工程研究所趙君梅、四川大學郭孝東等人采用基于電荷補償的鈉過量策略來抑制不良的電壓滯后現象，從而實現足夠Mn²⁺/Mn³⁺和Mn³⁺/Mn⁴⁺氧化還原對的利用。具有Ti⁴⁺還原的鈉過量Na_3.5MnTi_0.5Ti_0.5(PO₄)₃正極，在其初始組成中具有最低的Mn²⁺占位于Na⁺空位，這可以提高動力學性質，最終有助于抑制電壓滯后。基于此，在Mn更豐富的磷酸鹽正極上進一步應用鈉過量路線，使電壓滯后得到抑制并實現更多可逆容量。

因此，基于Na_3.6Mn_1.15Ti_0.85(PO₄)₃正極在全電池配置中實現了高能量密度，超過380 Wh kg^-1（以正極活性物質質量為基礎），不僅優于大多數磷酸鹽正極，而且比典型氧化物正極更具應用潛力。

圖1. NMTP-3.5電極的結構表征

總之，采用基于電荷補償的鈉過量策略抑制了不良的電壓遲滯，提高了NMTP-3.0正極的能量密度。研究表明，NMTP-3.0正極的Mn²⁺同時占據Na1和Na2空位。在2.5 ~ 4.2 V的有效電壓范圍內，Mn²⁺滯留在Na⁺路徑中的阻滯效應和P-Mn-O鍵變化的感應效應共同導致了明顯的電壓滯后和容量損失。

原位XRD和非原位XANES研究表明，NMTP-3.5發生了Ti³⁺氧化為Ti⁴⁺以及Mn²⁺/ Mn³⁺/Mn⁴⁺的可逆氧化還原反應。由于充分利用了Mn相關的氧化還原對，能將NMTP-3.0//HC的能量密度從≈280 Wh kg^-1提高到≈380 Wh kg^-1。因此，NMexTP-3.6//HC在未來的NIBs中顯示出的巨大的應用潛力。

圖2. 富Mn NMexTP-3.6電極的電化學性能

Sufficient Utilization of Mn2+/Mn3+/Mn4+ Redox in NASICON Phosphate Cathodes towards High-Energy Na-Ions Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202302810

7. Nature Communications: 通過雙相電解質中的氯化物穿梭分解可充電鋅銅電池?

鋅-銅氧化還原對具有多種優點，這促使我們通過在基于氯化鋅的水性/有機雙相電解質中結合氯化物穿梭化學來重建可充電 Daniell 電池。雙相電解質建立了離子選擇性的界面，限制了水相中的銅離子的穿梭，同時確保氯離子的遷移。

在此，湖南大學梁宵教授團隊通過在基于氯化鋅的水性/有機雙相電解質中結合氯化物穿梭化學來重建可充電Daniell電池。建立離子選擇性界面以限制水界面中銅離子的遷移，同時確保氯離子轉移。研究表明，Cu離子在兩相電解質界面上的穿梭與Cu離子的配位結構密切相關，該配位結構可根據水相中的ZnCl₂濃度合理調節。

在這項工作中，雙相電解質的離子選擇性界面不僅可以極大地緩解活性材料的穿梭，而且由于活性材料物種部分溶解在水相中，可以提供快速的轉化動力學，提高活性材料的利用率。這種消除有機相中金屬離子的策略可以擴展到氯化鐵、氯化鎳和釩氧化物，為提高氯離子電池性能提供了途徑。

圖1. 所提出的Zn-Cu電池的逐步氧化還原機制和反應動力學

總之，該工作成功地將一次Daniell電池重建為具有水/有機雙相電解質的二次電池，該電解質建立了一個離子選擇性界面，將銅離子限制在水相中，同時氯離子作為兩相之間的電荷載體，以保持電中性。這種離子選擇性界面是通過不混溶的ZnCl₂水溶液和基于Tf₂N的離子液體的組合實現的，其中CuCl₂正極和鋅負極分別位于水相和有機相中。

Zn-Cu電池通過兩電子逐步轉化（Cu^II–Cu^I–Cu⁰）提供了396 mAh g^-1的可逆容量，具有近100%的庫侖效率。而具有穩定循環性能的Cu^II–Cu^I轉化提供了199 mAh g^-1的可逆容量?？沙潆奪n-Cu的能量密度高達380Wh kg^-1，在其他水系鋅離子電池中具有競爭力。

圖2. 所提出的Zn-Cu電池的性能

Unravelling rechargeable zinc-copper batteries by a chloride shuttle in a biphasic electrolyte, Nature Communications 2023 DOI: 10.1038/s41467-023-37642-2

8. Advanced Functional Materials: 基于石榴石固體電解質一體化結構助力高性能全固態鋰氧電池

全固態鋰-氧(Li-O₂)電池被認為是解決傳統液態鋰-氧電池比容量低、不安全、電化學不穩定等問題的新一代儲能系統；然而，目前固態鋰離子電池仍然面臨著電極/電解質界面高阻抗的挑戰，此外，缺乏三相邊界(含Li⁺, e^?和O₂)限制了電池正極中電化學反應的活性位點。

在此，中國科學院姚霞銀研究員、中國寧波諾丁漢理工大學孫勇副教授等人通過球磨混合、低溫退火以及原位涂覆等方法構建了一種基于石榴石電解質Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂(LLZTO)的一體化電解質-氧氣正極結構（CNT@LLZTO），并通過一系列表征與測試證實了該設計可以有效降低電池內部的界面阻抗以及促進正極內部的離子、電子傳輸和氧氣的擴散。

此外，得益于鋰金屬負極與電解質之間的聚合物緩沖層（PEGMEM），LLZTO電解質與鋰之間的潤濕性以及鋰枝晶抑制能力都得到了一定的改善。

圖1. 全固態鋰氧氣電池的電化學性能

總之，本工作成功地設計和制備了用于全固態鋰氧氣電池的一體化電解質-正極結構。由于采用了溫和的液相法和低溫退火，不僅實現了正極和電解質的一體化，而且保證了正極內部的多孔結構。因此，這種獨特的設計提供了大量的三相邊界，可以容納鋰離子、電子和氧氣，同時也大大降低了電池內部的界面阻抗。更重要的是，由于不需要液態電解質來濕潤正極，界面上的副反應被大大抑制，從而實現了真正意義上的全固態電池。

所報道的全固態鋰氧氣電池Li/PEGMEM@LLZTO/CNT@LLZTO具有13.04 mA h cm^-2（0.1 mA cm^-2）的超大首次放電容量和86圈（0.1 mA cm^-2/0.25 mA h cm^-2）的穩定循環壽命。因此，本工作為空氣電極的改進和下一代全固態鋰氧氣電池的開發提供了新的策略。

圖2. 理論計算

Garnet Electrolyte-Based Integrated Architecture for High-Performance All-Solid-State Lithium-Oxygen Batteries, Advanced Functional Materials?2023 DOI:?10.1002/adfm.202301583

原創文章，作者：科研小搬磚，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/08/2af5b4a75b/

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