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1. 北科大范麗珍AEM：混合涂層的啟發式設計助力高功率全固態鋰電！

電池日報8篇頂刊：范麗珍、溫兆銀、紀效波、明軍、吳興隆、楊偉、盧宇源、王華等成果！

工程化的正極活性材料對于硫化物基全固態鋰電池（ASSBs）的循環穩定性和功率能力至關重要，但通過可擴展的方法來構建均勻的覆蓋是具有挑戰性的。此外，介電涂層對復合正極中電子遷移阻擋的影響通常被忽略。

北京科技大學范麗珍等提出了一種啟發式的”聚合物-修補無機物”正極涂層策略。

圖1 材料制備及表征

在此，這項工作通過一種可擴展的、方便的基于溶液的合成方法，在單晶LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂(SNCM)顆粒的表面可控地設計了一個由納米級Li_1.4Al_0.4Ti_1.6(PO₄)₃(LATP)和環化聚丙烯腈(cPAN)組成的均勻混合涂層。LATP涂層確保了快速的界面Li⁺轉移，并提供了高的氧化耐受性，而cPAN修補了LATP涂層中的缺陷，并在相互連接的SNCM顆粒之間提供了擴展的電子滲流路徑。

圖2 電化學性能

因此，采用混合改性SNCM正極的硫化物基ASSB在容量保持率（0.5 C下經過500次循環后保持72.7%）和倍率容量（2 C時為87.3 mAh g^-1，是原始SNCM的5倍）方面表現出具有競爭力的電化學性能。顯著的改進歸功于涂層的均勻性和功能性，它減輕了界面處的寄生反應，同時保留了必不可少的電子滲透。總之，這項工作為硫化物基全固態提供了一種全新的正極涂層方案，以實現長壽命和良好的功率。

圖3 超越典型界面工程的”聚合物修補無機”涂層策略

Heuristic Design of Cathode Hybrid Coating for Power-Limited Sulfide-Based All-Solid-State Lithium Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201555

2. 川大/應化所Adv. Sci.：精心設計粘結劑體系構建高性能柔性硫正極！

鋰硫電池的電化學性能從根本上取決于其復合硫正極的結構和機械穩定性。然而，由于組件之間的相互作用不可控，為實現穩健的分級復合電極結構開發具有成本效益的策略仍然極具挑戰性。

四川大學楊偉、中科院長春應化所盧宇源等提出了一種基于精心設計雙組分（聚丙烯腈和聚乙烯吡咯烷酮）極性粘結劑體系的自組裝電極漿料，該體系具有碳納米管，通過優化水蒸氣誘導相分離形成分層多孔結構，從而解決了上述問題。

圖1 材料設計

所得電極骨架具有良好的結構穩定性、高電子傳導性和支持快速離子傳輸的分級多孔結構。如上所述，骨架中的大孔有利于電解液滲透和快速離子傳輸，而骨架中的微孔可以防止活性材料的損失并減少多硫化物（LiPS）穿梭效應的影響。此外，多孔骨架還提供了高的比表面積和來自聚合物鏈的極性基團，保持了對多硫化物捕獲的強大物理化學吸附能力。另外硫基活性材料顆?？赏ㄟ^自包裹過程集成到骨架中。

圖2 Li-S電池性能

結果表明，采用特別設計的電極漿料制備的硫電極的Li-S電池表現出穩定的電化學性能。具體來說，在硫負載量為4.53 mg cm^-2時，這些電池在0.5C的電流密度下，即使經過1000次循環，也能獲得485 mAh g^-1的穩定容量，相當于每循環容量衰減只有0.036%。除了提高循環性能外，堅固的自組裝電極骨架還表現出良好的機械柔性。鋰硫軟包電池在0.72 mA cm^-2的電流密度下提供了600 mAh g^-1的高容量，可循環78次。總之，通過自組裝漿料進行的上述功能集成電極骨架設計可以為在復合材料水平上調節組裝結構提供可擴展且有前景的解決方案，這對于開發具有高容量活性材料或良好柔性的復合電極至關重要。

圖3 電極樣品的多硫化物捕獲能力

High-Performance Flexible Sulfur Cathodes with Robust Electrode Skeletons Built by a Hierarchical Self-Assembling Slurry. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202201881

3. 明軍/李茜/馬征Adv. Sci.：基于電解液切換策略的快充寬溫鋰離子電池！

在電極上設計形成的固體電解質界面(SEI)對于實現金屬離子電池的高性能至關重要。然而，電解液分解導致的SEI形成機制在分子尺度上尚不完全清楚。

中科院長春應化所明軍、李茜、馬征等提出了一種通過切換電解液來調整SEI性能的新策略。

圖1 在電極上構建人工SEI

具體而言，首先在一種特定的電解液中賦予電極特定的SEI，然后將所得電極在另一種更普遍的電解液進行運行。作為一個范例，作者發現在醚基電解液中，石墨負極上可以形成獨特且更薄的SEI（即石墨@SEI），然后這種獲得的石墨@SEI可以應用于商業碳酸酯電解液中，從而使快速充電的鋰離子電池很容易被構建。

圖2 切換電解液界面模型的優勢

此外，這里構建了一個界面模型來證明從醚基電解液到碳酸酯電解液的電解液分解路徑的差異，其中Li⁺-溶劑-陰離子復合物的構象和電化學穩定性被證明是影響SEI形成機制的主要因素，從而闡明了獲得更高倍率性能的原因。這種新的方法不同于之前報道的那些電極涂層和/或電解液工程，通過這種方法，我們可以很容易地將不同電解液的優點結合到一個電池系統中。相信這種切換策略和對SEI形成機制的理解為SEI的設計開辟了一條新途徑，這對于追求具有更高穩定性的多功能電池系統具有普遍性。

圖3 快速充電LIB的應用

Switching Electrolyte Interfacial Model to Engineer Solid Electrolyte Interface for Fast Charging and Wide-Temperature Lithium-Ion Batteries. Advanced Science 2022. DOI：10.1002/advs.202201893

4. AEM：通過微鑄造工藝獲得超厚（280 μm）鋰離子電池電極！

增厚電極是增加活性物質含量以獲得高能量和低成本的鋰離子電池的有效方法之一，但電荷傳輸的限制和巨大的機械應力產生會導致性能不佳和最終的電池失效。

密蘇里科學技術大學Jonghyun Park等報道了一種新的電極制備工藝，稱為μ-casting，可使超厚電極能夠解決比容量和面積/體積容量之間的權衡問題。

圖1 電極制備過程

在這種方法中，引入了3D圖案化的刮刀，通過流延成型制備超厚的3D結構化電極，摒棄了傳統先進制造技術的復雜且耗時的工藝來創建3D幾何形狀。在此過程中，首先使用傳統的刮刀制作平面底座，然后使用帶圖案的3D刮刀進行擬議的μ-casting，以從平面底座形成3D圖案幾何形狀。所提出的μ-casting結構電極具有四個重要的電池性能優勢：1）通過形成短擴散路徑（SDP）提高了活性材料的利用率，這減少了負極顆粒和正極顆粒之間的距離，并通過增強電子和離子的傳輸來實現更高的功率性能；2）超厚電極的啟用，可以實現比傳統制造的電極高五倍的質量負載，允許高比容量和面積容量而不妥協；3）3D結構化負極和正極之間足夠的結構完整性，以在LIB組件之間形成一個相互連接的設計；4）與目前制備三維電極結構的技術相比，制造成本低，加工非常簡單。

圖2 所得電極的SEM圖像

在這項工作中，可以成功制備超厚NMC-811(LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂)正極和中碳微珠(MCMB)負極（≈280 μm厚和35.73 mg cm^-2）。盡管電極的質量比通常的扣式電池電極高2.5倍以上，但3D結構的NMC-811電池在比容量和面積容量方面都顯示出非常好的性能（159.4 mAh g^-1和3.51 mAh cm^-2），并具有良好的循環壽命。對于高質量的3D電極（傳統電極質量的5-6倍），其比容量只減少了11%，面容量提高了32.5%。這些結果表明，與傳統電極相比，μ-casting結構電極的效率更高，并且具有更高的鋰離子傳輸能力，這為制備具有優良電化學性能的超厚電極提供了一種新的可能性。

圖3 電化學性能

Enabling Ultrathick Electrodes via a Microcasting Process for High Energy and Power Density Lithium-Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201353

5. 溫兆銀/靳俊Small Methods：石榴石型鋰金屬電池無枝晶循環2000小時！

固態鋰金屬電池（SSLMBs）由于其高安全性和高能量密度，作為有前景的下一代技術之一，越來越受到關注。然而，它們的實際應用受到鋰枝晶在固態電解質（SSE）中生長和傳播的阻礙。

中國科學院上海硅酸鹽研究所溫兆銀、靳俊等成功地展示了一種新穎而簡單的策略，用于制備固態電池的高性能復合電解質。

圖1 材料制備及表征

具體而言，通過Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂（LLZT）和Li₂TiO₃（LTO）之間的反應，構建了一種LaTiO₃修飾的基于LLZT的電解質，獲得了卓越的枝晶抑制能力。LTO的第二相和形成的Li₂ZrO₃可抑制異常的晶粒生長。LLZT-LTO的屬性可歸因于LaTiO₃在晶界的存在，i）在整個電解質中提供了一個均勻的Liflux路徑；ii）彌合了相鄰的晶粒，增強了斷裂強度；iii）降低了電子傳導性，進一步抑制了鋰枝晶在電解質中的傳播。

圖2 對稱電池性能

受益于這些特性，制備的LLZT-4LTO復合電解質在對稱電池中提供了長期的循環穩定性（在25℃下0.3 mA cm^-2的條件下循環2000小時，在60℃下1.0 mA cm^-2的條件下循環400小時），在25℃下實現了1.8 mA cm-2的臨界電流密度。此外，LLZT-4LTO也顯示出顯著的全電池性能，在0.2C下循環200次后獲得149.3 mAh g^-1的高比容量和良好的倍率性能。因此，作者認為LTO輔助電解質燒結方法可以為高效抑制鋰枝晶的高性能SSE的制備提供啟示，從而促進實用SSLMBs的實現。

圖3 全電池性能

Grain Boundary Engineering Enabled High-Performance Garnet-Type Electrolyte for Lithium Dendrite Free Lithium Metal Batteries. Small Methods 2022. DOI: 10.1002/smtd.202200667

6. 北航王華AM：鉀金屬電池-40°C下實現14.2 mAh高容量！

高質量負載和高面積容量是商業電池的關鍵指標，它們通常受限于厚電極中的大電荷傳輸阻抗。這在低溫條件下可能會發生動力學惡化，因此在寒冷的氣候條件下實現高容量的電池仍然具有挑戰性。

北京航空航天大學王華等通過消除正極中的動力學障礙并將其與穩定的負極配對，成功地制造了低溫高面容量的可充鉀-碲（K-Te）電池。

圖1 具有微尺寸Te電極的PMBs的配置及其低溫高面容量

具體而言，通過在Cu集流體上簡單地涂覆微小的Te，在循環過程中可原位可逆地構建無定形的Cu_1.4Te和Cu，從而顯著促進離子和電子在電極上的傳輸，進而提高了電極動力學和高負載電極中電化學活性材料的利用率。另外，在優化的電解液中，0.5 M六氟磷酸鉀（KPF₆）-1,2-二甲氧基乙烷（DME）中的快速K⁺脫溶化動力學改善了K金屬的可逆性和沉積行為，同時，1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚（TTE）添加劑有利于在SEI內層形成KF以穩定K金屬負極。

圖2 Te-Cu電極的快速動力學

因此，設計良好的鉀金屬電池在-40°C下實現了1.25 mAh cm^-2的高面積容量，超過了大多數報道的低溫電池。此外，作者還成功地制備了一個質量負載為3 mg cm^-2的軟包電池，它在-40°C下表現出14.2 mAh的高容量。這項工作突出了電極設計和電解液工程對低溫下高面容量的重要性，并代表了向低溫電池實際應用邁出的關鍵一步。

圖3 K金屬在-40°C超低溫下的性能和表征

Low-Temperature High-Areal-Capacity Rechargeable Potassium Metal Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202205678

7. 中南紀效波等AM：共改性策略使LiCoO₂在4.6V高壓下穩定!

LiCoO₂(LCO)廣泛應用于當今消費電子設備的充電電池市場。然而，LCO在高壓下的運行受到加速的結構退化和電極/電解質界面分解的阻礙。

中南大學紀效波、阿貢國家實驗室Tongchao Liu、Khalil Amine等成功合成了將柱結構與界面屏蔽耦合的共改性LCO，以實現高能量密度和結構穩定的正極材料。

圖1 設計樣品的晶體結構和界面性質表征

具體而言，這項工作通過原位共沉淀與后煅燒和化學鍍策略，將共改性LCO（CB-Mg-LCO）與柱結構和界面屏蔽相結合，成功設計用于高度可逆Li⁺鋰化/脫鋰。受益于“鎂柱”效應，不可逆相變得到顯著抑制，有利于促進可逆的Li⁺穿梭。有趣的是，作者發現CB-Mg-LCO的表面晶格氧與非晶Co_xB_y涂層之間的界面結合作用會提高氧空位的形成能，從而大大減輕晶格氧的損失。同時，界面屏蔽效應也有利于減弱電極/電解質的寄生反應以及隨后的Co溶解，最終形成一個堅固的電極/電解質界面。

圖2 所得樣品的電化學性能

因此，在結構/界面耦合效應的協作下，所設計的CB-Mg-LCO正極在截止電壓高達4.6 V時仍具有出色的長循環穩定性，在1 C下經過100次循環后，容量保持率為 94.6%。這種新穎的策略為未來開發用于鋰離子電池的高能量密度、長循環壽命正極材料提供了指導。

圖3 所設計的共改性LCO的結構/界面耦合效應示意圖

Structure/Interface Coupling Effect for High-Voltage LiCoO2 Cathode. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202204845

8. 吳興隆/郭晉芝EEM：循環超1000次，溶劑再分配策略獲得長壽命鈉電池！

具有特定溶劑化結構的高濃度電解液可以使電極鈍化以延長電池的循環壽命，但代價是成本增加，這限制了商業化的廣泛應用。常規濃度（1M）的電解液具有合適的性能（粘度、離子導電率等），成本有保證，但在長循環中總是會發生不希望發生的反應，導致電池失效。

東北師范大學吳興隆、郭晉芝等通過溶劑的重新分配和電化學誘導，構建了雙向富氟電極/電解質界面（EEI），以經濟有效的方式促進長期循環的穩定性。

圖1 電解液設計及對稱電池性能

具體而言，這項工作通過在含有碳酸丙烯酯（PC）的普通碳酸酯電解液中重新分配溶劑，建立了由競爭性FEC誘導的雙向富氟EEI。由FEC引入的氟化環境有效地還原并產生NaF以鈍化Na負極，同時調節有機成分加上電流沖擊使正極電解質界面（CEI）緊密地附著在NVPOF電極上。在電化學預處理下，EEI的生成自發地動態變化。富含氟化物的EEI的空間限制將作為離子傳導的過渡層，有利于電池的循環。

圖2 全電池性能

源自氟化效應的EEI工程（1 M NaClO4-PC+10%FEC）在全電池中得到了充分的利用。受益于充足的Na⁺傳輸能力，F-NVPOF||F-CC全電池的電化學長循環性能顯著增強（1C下每循環容量衰減率低至0.01%）。因此，這項工作的界面工程策略與氟化EEI相結合，有望成為解決SIBs及以后電池失效的一個有前景的解決方案。

圖3 CEI分析

Constructing Bidirectional Fluorine-Rich Electrode/Electrolyte Interphase via Solvents Redistribution Towards Long-Term Sodium Battery. Energy & Environmental Materials 2022. DOI：10.1002/eem2.12474

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