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傳統化石資源的枯竭和隨之而來的生態問題促進了綠色能源轉化技術和清潔能源儲存系統的發展。在各種技術中，金屬-空氣電池因其低成本、零排放、高能量密度和高安全性等優點而被認為是最具吸引力的能量轉換設備之一。

電化學氧還原反應(ORR)在燃料電池和金屬-空氣電池中發揮著重要作用，ORR高度依賴于鉑族金屬(PGM，主要是Pt)催化劑。然而，由于鉑族金屬的稀缺性、較差的穩定性和較高的成本，嚴重阻礙了其在任何實際能量轉換系統中的廣泛應用。在這一困境的推動下，大量的努力致力于最大限度地提高催化劑的催化性能和減少貴金屬的使用。

其中單原子催化劑(SACs)由于其幾乎100%的原子利用率和可調節的電子結構優勢引起了廣泛的關注，基于此，武漢大學王紀科等人提出了一種獨特的策略，利用氮配位鐵單原子(SACs)和鐵原子團簇(ACs)有效的優化了催化劑的ORR性能。

本文在O₂飽和的0.1 M KOH水溶液中，通過循環伏安法(CV)和線性掃描伏安(LSV)曲線測試了Fe_SA/Fe_AC-NC 900的電催化ORR性能，還與C 900、Fe_AC-C 900、Fe_SA/Fe_AC-NC 800、Fe_SA/Fe_AC-NC 1000和20% Pt/C進行了性能對比。Fe_SA/Fe_AC-NC 900的CV曲線顯示出0.82 V的最正的還原峰電位(E_p)，這意味著Fe_SA/Fe_AC-NC 900具有極好的ORR活性。根據其他測試結果還可以發現，Fe_SA/Fe_AC-NC 900的極限電流密度(J_L)為5.93 mA cm^-2，起始電位高達0.98 V。

此外，半波電位(E_1/2)和動力學電流密度(J_k)測試結果也表明，Fe_SA/Fe_AC-NC 900具有最高的E_1/2(0.90 V)，優于20% Pt/C(0.86 V)，也超過了報道的最先進的無Pt基催化劑。在固定電位下，Fe_SA/Fe_AC-NC 900的動力學活性也優于其他催化劑，特別是在0.85 V時，Fe_SA/Fe_AC-NC 900的動力學電流密度為26.90 mA cm^-2，顯著高于C 900(0.02 mA cm^-2)、FeAC-C 900(0.02 mA cm^-2)、FeSA-NC 900(3.22 mA cm^-2)、Fe_SA/Fe_AC-NC 800(16.21 mA cm^-2)、Fe_SA/Fe_AC-NC 1000(5.52 mA cm^-2)和20% Pt/C(6.69 mA cm^-2)。

更令人鼓舞的是，本文估算了Fe_SA/Fe_AC-NC 900對應的Tafel斜率(61.5 mV dec^-1)，這比其他催化劑的Tafel斜率要小，驗證了Fe_SA/Fe_AC-NC 900的ORR具有更快的反應動力學。

為了從原子視角下獲得催化劑的反應機理，本文進一步進行了密度泛函理論(DFT)計算，以從理論上解釋了該催化劑具有優異催化活性的原因。計算結果表明，在電位U=0 V時，所有從O₂到OH^–的反應步驟都是“下坡”的，這意味著所有的催化劑都是一個簡單的自發反應。此外，FeN₄/C-Pore-Fe團簇模型的極限電位值最大，為0.86 V，與實驗結果E_1/2=0.90 V接近。

而當電勢為U=1.23 V時，Fe_SA/C模型的速率決定步驟由OH^*變為OH^–，能壘最大為0.64 eV，而其他三種模型的速率決定步驟為由O₂變成OOH^*，其值分別為0.48 eV、0.51 eV和0.37 eV。之后的Bader電荷分析可以看出，Fe_SA/C-Pore-Fe_AC模型具有優異的催化性能是因為大量的電荷從Fe團簇轉移到FeN₄位點。因此，本文推測孔隙和Fe團簇都對FeN₄中心活性具有良好促進作用。

綜上所述，本研究成功報道了一種簡單可行的策略，用于設計具有致密的單原子Fe-N₄催化活性位點和少量的Fe團簇的電催化劑(Fe_SA/Fe_AC-NC 900)，結合實驗研究和表征，確定了電催化劑的主要結構和反應機理。本文的發現不僅為合成有前景的無Pt基ORR電催化劑提供了一種簡單和創新的方法，同時也為探索催化劑在能量轉換和儲存裝置中的應用開辟了新的途徑。

Engineering Iron Atom-Cluster Nanostructure towards Efficient and Durable Electrocatalysis, Journal of Materials Chemistry A, 2023, DOI: 10.1039/d3ta00232b.

https://doi.org/10.1039/D3TA00232B.

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