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解聚是一種很有前途的策略，可將廢塑料回收為單體成分，用于后續的再聚合。然而，許多商品塑料不能使用常規熱化學方法選擇性解聚，因為很難控制反應進程和途徑。盡管催化劑可以提高選擇性，但它們容易導致性能下降。

近日，美國馬里蘭大學胡良兵教授和普林斯頓大學琚詒光教授等提出了一種無催化劑、遠離平衡的熱化學解聚方法，該方法可以通過熱解從商品塑料(聚丙烯(PP)和聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET))產生單體。

這種選擇性解聚過程通過兩個特征實現：(1)空間溫度梯度和(2)時間加熱曲線。首先，使用多孔碳氈的雙層結構來實現空間溫度梯度，其中頂部電加熱層產生熱量并將熱量向下傳導到下面的反應器層和塑料。

當塑料遇到穿過雙層的增加的溫度時，產生的溫度梯度促進了塑料的連續熔化、虹吸、氣化和分解，使得能夠高度解聚。同時，通過頂部加熱器層的脈沖電流產生瞬時加熱曲線，其特征在于周期性高峰值溫度(例如，約600 ℃)以實現解聚，然而瞬時加熱持續時間(例如，0.11秒)可以抑制不希望的副反應。

使用這種方法，作者將PP和PET解聚成它們的單體，產率分別為約36%和約43%。總的來說，這種電致焦耳脈沖時空加熱法(STH)可能為全球塑料廢物問題提供一種解決方案。

圖文解讀

圖1. STH方法的原理

圖2. STH體系的多孔碳氈雙層及其脈沖電加熱解聚過程

圖3. 以PP為模型塑料的STH方法的解聚性能

在這項工作中，作者展示了一種無催化劑和遠離平衡的帶電STH方法，該方法可以通過熱解以高產率選擇性地將代表性的商品聚烯烴(PP)和聚酯(PET)解聚為它們的單體，這為回收塑料廢物提供了一種有前途的途徑。

使用雙層多孔碳氈結構，作者通過脈沖電加熱實現了連續的塑料熔化、虹吸、氣化和分解過程。雙層結構中產生的空間溫度梯度通過對反應物和中間體實施長停留時間而實現了高度的解聚。

同時，通過在每個脈沖周期中應用短的加熱持續時間(即，0.11秒)，瞬時加熱曲線潛在地抑制了副產物和副反應的形成。作者還通過增加雙層的表面積探索了STH方法在實驗室規模上的可擴展性，這使能夠在不損害單體產率的情況下將PP質量進料增加10倍，顯示了這種方法在實際應用中的潛力。

注意，這里描述的通過STH的PP和PET熱解反應的單體產率沒有被優化。為了進一步改善反應結果，反應器層的材料性質(例如，孔形狀、孔尺寸和分布、表面能等)可以被改進以增強塑料熔體虹吸和氣體擴散過程。

此外，與連續加熱不同，電氣化STH過程可以通過改變輸入功率和毫秒級的開/關時間尺度來控制，使我們能夠調整加熱持續時間、頻率和加熱脈沖溫度，以及反應器層中的溫度分布，以優化產品產量和降低能源成本。

隨著我們從實驗室規模和概念驗證轉向真正的大規模連續反應器，數據驅動的機器學習算法(例如，溫度曲線的貝葉斯優化)也可以幫助確定反應參數，以優化針對特定原料和所需產品的產量。

與傳統熱化學方法相比， STH方法不僅具有良好的性能和潛在的更好的可調性，還可以進一步與商用工具集成，利用可再生能源實現連續運行，以提高能效并減少二氧化碳排放。

總之，這種STH方法在將一系列塑料、生物質和其他超分子轉化為可持續、節能和可擴展的增值化學品的制造方面具有巨大潛力。

文獻信息

Dong, Q., Lele, A.D., Zhao, X. et al. Depolymerization of plastics by means of electrified spatiotemporal heating. Nature 616, 488–494 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05845-8/articles/s41586-023-05893-0

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