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固態聚合物電解質(SPEs)在開發高性能且可靠的固態電池方面吸引了極大的興趣。然而，對SPE和基于SPE的固態電池的失效機制的理解仍處于起步階段，這對實用的固態電池構成了很大的障礙。

在此，大連理工大學王治宇教授團隊確定了“死”多硫化鋰(LiPS)在正極和具有固有擴散限制的SPE之間的界面上的高度累積和堵塞是基于SPE的固態Li-S電池的關鍵失效原因。

具體而言，LiPS在正極-SPE界面和SPE中引起了難以逆轉的化學環境，導致Li-S固態電池中的反應動力學減慢。而在液態電解質中，LiPS會溶解但仍進行電化學/化學氧化還原反應而不會產生界面堵塞。

此外，通過電催化證明了在擴散限制的反應介質中調節化學環境以減少Li-S氧化還原反應失效的可行性。

圖1. 診斷Li-S電池中陰極界面和SPE中的 “失活 “LiPS的積累

總的來說，通過對工作狀態下的固態Li-S電池進行多種原位分析，揭示了LiPS在正極界面和SPE中的分布演化。

研究發現，高度堆積的“失活”LiPS未參與Li-S氧化還原反應并阻塞了這些區域。這種效應不僅降低了SPE中的界面性質和離子通道，拉低了氧化還原反應動力學，而且通過不可逆的Li⁺和活性硫的損失，損害了電池的可逆性。

單原子電催化被證明可以有效糾正正極界面上Li-S氧化還原動力學和離子傳輸的不匹配，從而減少了“失活”LiPS進入SPE的隔離現象。

因此，解決這種SPE中的固態Li-S氧化還原困難可以全面提高Ah級固態Li-S軟包電池的容量、能量效率和循環穩定性。且該研究為開發高性能固態Li-S電池的提供了指導。

圖2. 固態Li-S電池的性能

Diagnosing and Correcting the Failure of Solid-state Polymer Electrolyte for Enhancing Solid-state Lithium-sulfur Battery, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202212039

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王治宇教授AM：固態聚合物電解質故障的診斷和糾正用于增強固態鋰硫電池

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