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基于Li-S化學(xué)的可充電池因其超高的比容量和能量密度而顯示出成為下一代儲能裝置的可能性。過去十多年的研究表明，多硫化鋰（LPSs）在電解液中的形態(tài)（可溶或不溶）對電池性能起著決定性作用。早期的研究主要集中在抑制LPSs的溶解，并為實現(xiàn)這一目標(biāo)投入了大量的精力。然而，近年來，出現(xiàn)了一個完全不同的觀點(diǎn)，即在電池放電/充電過程中應(yīng)促進(jìn)LPSs的溶解。因此，在Li-S電池大規(guī)模應(yīng)用的關(guān)鍵時刻，是時候總結(jié)和討論矛盾的雙方了。

蘇州大學(xué)晏成林、南通大學(xué)錢濤等概述了關(guān)于可溶性和不可溶性LPSs的兩種相反觀點(diǎn)，包括它們的歷史環(huán)境、經(jīng)典策略、優(yōu)劣勢。最后，基于對迄今為止進(jìn)行的研究的多角度回顧，預(yù)測了Li-S電池中LPSs的未來形態(tài)，并對這一猜想背后的原因進(jìn)行了深入討論。

圖1. Li-S電池的反應(yīng)過程及帶來的問題

在目前的結(jié)構(gòu)（硫/碳復(fù)合正極、醚基電解液和鋰負(fù)極）中，Li-S電池經(jīng)歷了復(fù)雜的溶液介導(dǎo)機(jī)制，其中涉及復(fù)雜的中間相變。早期的觀點(diǎn)將Li-S電池的失效歸因于液相反應(yīng)區(qū)域，即LPSs在電解液中溶解并穿梭；這引起了人們對解決這個棘手問題的濃厚興趣，尤其是在2009年Nazar等人發(fā)表關(guān)于CMK/硫復(fù)合正極的文章之后。不久之后，研究人員基于電極納米微結(jié)構(gòu)和電解液設(shè)計，開發(fā)了多種抑制LPSs溶解和穿梭的策略，涉及空間限制、物理/化學(xué)吸附和溶劑化結(jié)構(gòu)等原理。然而，盡管取得了一些成功，但Li-S電池的實際應(yīng)用距離完全實現(xiàn)還有很長的路要走。

隨著對該課題研究的不斷深入，抑制LPSs溶解策略的主要缺點(diǎn)逐漸暴露出來：硫及其后續(xù)中間體的固有絕緣性導(dǎo)致固-固轉(zhuǎn)化過程緩慢。特別是，Li-S電池的高能量密度（≥400 Wh kg^-1）取決于嚴(yán)格限制電解液的使用，其中電解液與硫的質(zhì)量比應(yīng)小于 5（E/S ≤ 5 μL mg^-1)。此外，這種貧電解液條件進(jìn)一步嚴(yán)重抑制了硫還原反應(yīng)（SRR）動力學(xué)，阻止了Li-S電池在實際電池中充分利用元素硫無與倫比的理論容量。這種困境迫使研究人員打破陳規(guī)，尋求其他新方法來充分發(fā)揮Li-S電池的潛力。

圖2. 抑制LPSs的溶解

從目前的討論可以推斷，Li-S電池本質(zhì)上是可溶性和不溶性LPSs之間的悖論。“矛盾是推動一切發(fā)展的動力。”因此，很難判斷未來Li-S電池中LPSs應(yīng)該是什么狀態(tài)（可溶或不溶）。一種共識是LPSs的形態(tài)應(yīng)根據(jù)實際應(yīng)用場景進(jìn)行設(shè)計。抑制LPSs溶解所產(chǎn)生的高穩(wěn)定性和安全性表明它適用于為智能手機(jī)、相機(jī)、電動自行車等小型電子產(chǎn)品或低速電動汽車(LSEV)提供動力，這些產(chǎn)品的工作頻率很高，并且不需要超高能量密度。

另一方面，由于促進(jìn)LPSs溶解而增強(qiáng)的動力學(xué)性能的Li-S電池適用于極端環(huán)境，例如空間電力系統(tǒng)、極地/深水探索和高海拔環(huán)境。此外，促進(jìn)LPSs的溶解使正極保持在流體狀態(tài)，這為將Li-S化學(xué)應(yīng)用于氧化還原液流電池進(jìn)行大規(guī)模儲能創(chuàng)造了潛力。

圖3. 促進(jìn)LPSs的溶解

在抑制LPSs溶解的情況下，可行的策略是在正極中引入活性催化材料，以降低固固反應(yīng)的能壘。考慮到SRR和氧還原反應(yīng)(ORR)之間的相似性，一個絕妙的策略是根據(jù)過去對ORR催化機(jī)制的研究，設(shè)計能夠促進(jìn)SRR過程的催化劑。

此外，正極中推薦的催化劑含量不應(yīng)高于10 wt%，以避免影響電池的整體能量密度。另一方面，在促進(jìn)LPSs溶解的情況下，主要挑戰(zhàn)來自鋰負(fù)極側(cè)。在這方面，基于液體反應(yīng)機(jī)制的Li-S動力電池將需要更穩(wěn)定的鋰金屬負(fù)極，以有效抵抗LPSs的持續(xù)腐蝕。考慮到短鏈LPSs在高極性溶劑中的高溶解度，開發(fā)能夠在質(zhì)子溶劑中穩(wěn)定運(yùn)行的堅固鋰金屬負(fù)極無疑是一個很有前景的策略。此外，吸附策略也可以應(yīng)用于全液態(tài)機(jī)制。

圖4. 未來Li-S電池應(yīng)用概述

Unity of Opposites between Soluble and Insoluble Lithium Polysulfides in Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202203699

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晏成林/錢濤AM：一文讀懂，鋰硫電池中多硫化物該不該溶？

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