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?索鎏敏Nature子刊:富陰離子界面使4.6V無陽極鋰金屬電池成為可能!

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采用鋰金屬負極(LMA)和高壓LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2(NCM811)正極的積極化學反應被認為是追求400 Wh kg-1的一種務實方法。然而,它們的實施受到低庫侖效率和差循環穩定性的困擾。
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圖1. 陰離子富集界面的設計原則
中科院物理所索鎏敏等提出將一種最佳的氟化線性羧酸酯(3,3,3-三氟丙酸乙酯,FEP)與弱溶劑化的氟代碳酸乙烯和解離的鋰鹽(LiBF4和LiDFOB)配對,以制備一種弱溶劑化和解離的電解液。
研究顯示,通過引入氟化線性羧酸酯,在設計的電解液中實現了陰離子富集界面,這種界面會導致更多的陰離子在內亥姆霍茲平面分解,從而有助于無機豐富的界面化學。相應地,獲得了緊湊的柱狀鋰沉積物,鋰沉積/剝離的CE高達~98.7%。
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圖2. 鋰金屬負極的電化學性能和特征分析
此外,4.6V的NCM811和LiCoO2正極可以穩定循環100次以上,電壓衰減很小,這得益于抑制了正極-電解液的副反應、NCM二次粒子的裂解和過渡金屬離子的溶出。
因此,構建的工業無陽極軟包電池(>200 mAh)在高負載(4.64 mAh cm-2)和貧電解液(2.75 g Ah-1)的苛刻測試條件下,經過100次循環后仍有80%的容量,對應的能量密度為442.5 Wh/kg。總之,這項工作提出的稀電解液中陰離子富集界面的方法將為精確的電解液工程提供指導,以實現高壓富鎳鋰金屬電池。
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圖3. 4.6V NCM811和LiCoO2正極的電化學性能
Anion-enrichment interface enables high-voltage anode-free lithium metal batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36853-x

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