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1. 胡勇勝/劉賓元/容曉暉Nature子刊: 合理設(shè)計(jì)拓?fù)渚酆衔镫娊赓|(zhì)實(shí)現(xiàn)高壓全固態(tài)電池！

電池最新頂刊：胡勇勝、戴勝、侴術(shù)雷、余彥、黃云輝、尉海軍、劉志、曹安源等成果集錦！

聚環(huán)氧乙烷（PEO）基固態(tài)電解質(zhì)被廣泛認(rèn)為是下一代鋰和鈉金屬電池的有希望候選者，但包括低抗氧化性和陽(yáng)離子遷移數(shù)在內(nèi)的幾個(gè)挑戰(zhàn)阻礙了其廣泛應(yīng)用。

圖1. 這項(xiàng)工作的設(shè)計(jì)原則

在此，中科院物理所胡勇勝研究員、容曉暉研究員及河北工業(yè)大學(xué)劉賓元教授等人提出了一種自上而下的設(shè)計(jì)概念，通過(guò)原子轉(zhuǎn)移自由基聚合（ATRP）設(shè)計(jì)和合成了一種定義明確的21臂含氟聚合物（21-β-CD-g-PTFEMA）。該聚合物以具有21個(gè)羥基的β-環(huán)糊精（β-CD）作為“核”，以聚2,2,2-甲基丙烯酸三氟乙酯（PTFEMA）作為“臂”。作者采用傳統(tǒng)的溶液鑄造技術(shù)基于該聚合物和PEO制備了含氟大分子全固態(tài)聚合物電解質(zhì)（FMC-ASPE），并通過(guò)正交試驗(yàn)法確定了FMC-ASPE的最佳組成。作者揭示了21-β-CD-g-PTFEMA與PEO之間超分子自組裝的形成及其影響，顯著提高了高壓穩(wěn)定性和轉(zhuǎn)移數(shù)（t_Li⁺ = 0.88），從而抑制了正極側(cè)副反應(yīng)和Li金屬側(cè)的枝晶生長(zhǎng)。因此，制備的FMC-ASPE具有較高的離子電導(dǎo)率、韌性（比PEO-ASPE高2.7倍）和熱穩(wěn)定性。

圖2. FMC-ASPE-Li膜中的相互作用示意圖

通過(guò)多種物理化學(xué)和理論表征，作者確定定制的超分子鍵和多臂拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)是改善電化學(xué)性能的主要因素。因此，平均放電電壓約為 3.7 V的高壓LiMn_0.6Fe_0.4PO₄(LMFP)|FMC-ASPE-Li|Li電池（70 mA g^-1, 2.5~4.2 V, 70 °C）200次循環(huán)后表現(xiàn)出91% 的容量保持率，SC-NMC811|FMC-ASPE-Li|Li電池（80 mA g^-1, 2.7~4.2 V, 70 °C）100次循環(huán)后表現(xiàn)出87%的容量保持率，使用FMC-ASPE-Na的全固態(tài)鈉金屬電池也發(fā)現(xiàn)了類似的改進(jìn)。甚至，LMFP|FMC-ASPE-Li|Li軟包電池（設(shè)計(jì)容量為2.8 mAh）在42 mA g^-1、70 °C下200次循環(huán)后表現(xiàn)出~2.47 mAh的容量，平均CE為~99.4%。總之，這項(xiàng)工作不僅豐富了用于下一代儲(chǔ)能技術(shù)的多功能ASPE庫(kù)，而且還為構(gòu)建特定領(lǐng)域和高功能材料系統(tǒng)的巧妙設(shè)計(jì)理念做出了貢獻(xiàn)。

圖3. LMFP|FMC-ASPE-Li|Li軟包電池的電化學(xué)性能

Rational design of a topological polymeric solid electrolyte for high-performance all-solid-state alkali metal batteries, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-31792-5

2. 戴勝教授AEM: 新型鋰電負(fù)極Mo_1.5W_1.5Nb₁₄O₄₄的快充性能研究

Wadsley-Roth相鈮酸鹽是很有前途的鋰離子電池負(fù)極材料，但其固有的絕緣特性而導(dǎo)致的低電導(dǎo)率問(wèn)題仍然限制了其倍率性能。

在此，美國(guó)田納西大學(xué)/橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室戴勝教授等人首次通過(guò)離子熱合成輔助摻雜策略輕松制備了一種具有Wadsley-Roth相的新型摻雜Mo_1.5W_1.5Nb₁₄O₄₄（MWNO）材料。該合成策略主要基于成熟的非水解溶膠-凝膠工藝，具有出色的簡(jiǎn)單性、安全性和多功能性，同時(shí)利用離子液體作為多孔結(jié)構(gòu)導(dǎo)向模板和溶劑。作者通過(guò)中子粉末衍射和像差校正掃描透射電子顯微鏡對(duì)MWNO的詳細(xì)晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征，揭示了Mo⁶⁺-摻雜劑在t1四面體位點(diǎn)的完全占據(jù)。在半電池中，MWNO表現(xiàn)出增強(qiáng)的快速充電能力，MWNO分別在20和50 C的倍率下實(shí)現(xiàn)了高達(dá)190.9和154.5 mAh g^-1的可逆容量。即使在100 C的極高充電倍率下，MWNO 仍可提供 92.0 mAh g^-1的高可逆容量。

圖1. 深入研究MWNO電極的Li⁺擴(kuò)散率和存儲(chǔ)機(jī)理

通過(guò)紫外-可見(jiàn)漫反射光譜、DFT計(jì)算和電化學(xué)阻抗譜表征，作者研究了性能改善的原因，證明帶隙變窄提高了MWNO的電導(dǎo)率。此外，原位XRD表明MWNO在電化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中表現(xiàn)出典型的基于固溶體相轉(zhuǎn)換的Li⁺嵌入/脫嵌機(jī)制并具有可逆的結(jié)構(gòu)演化。由于Mo⁶⁺/W⁶⁺摻雜效應(yīng)，MWNO的鋰離子擴(kuò)散率提高，這一點(diǎn)通過(guò)恒電流間歇滴定技術(shù)和DFT計(jì)算得到證實(shí)。憑借同時(shí)增強(qiáng)的導(dǎo)電性和鋰離子擴(kuò)散性，MWNO在與LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）正極耦合的全電池中成功展示了其快速充電能力和實(shí)用性。該全電池在10 C條件下提供 119.7 mAh g^-1的初始循環(huán)比容量，并在1000次循環(huán)中表現(xiàn)出80.4%的合理容量保持率。總之，這項(xiàng)工作說(shuō)明了離子熱合成在儲(chǔ)能材料中的潛力，并提供了對(duì)改善材料電化學(xué)性能的摻雜效應(yīng)的機(jī)理理解。

圖2. LNMO-MWNO全電池的電化學(xué)性能研究

Insight into the Fast-Rechargeability of a Novel Mo_1.5W_1.5Nb₁₄O₄₄ Anode Material for High-Performance Lithium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200519

3. 侴術(shù)雷/曹余良等AEM: 親鈉Mg晶種+NaF保護(hù)層協(xié)同穩(wěn)定Na負(fù)極！

鈉金屬電池因其高能量密度、低氧化還原電位和便宜的材料價(jià)格而被認(rèn)為是下一代儲(chǔ)能設(shè)備的有希望的候選者。然而，鈉金屬負(fù)極通常表現(xiàn)出臭名昭著的問(wèn)題，包括界面逐漸變厚導(dǎo)致鈉流失和鈉金屬枝晶生長(zhǎng)造成的安全隱患等。

在此，溫州大學(xué)侴術(shù)雷教授、武漢大學(xué)曹余良教授及澳大利亞伍倫貢大學(xué)吳超、王云曉等人報(bào)道了一種通過(guò)水熱組裝和熱還原制備由生長(zhǎng)在還原氧化石墨烯（RGO）氣凝膠基底（MgF₂@RGO）上的MgF₂納米晶體組成的輕質(zhì)氣凝膠的簡(jiǎn)單方法，并將其作為Na金屬負(fù)極的多功能主體材料。研究表明，具有3D導(dǎo)電骨架和豐富多孔結(jié)構(gòu)的氣凝膠結(jié)構(gòu)降低了局部電流密度，并提供了相互連接的空隙空間以適應(yīng)金屬鈉的沉積。此外，MgF₂組分在實(shí)現(xiàn)非枝晶和高度可逆的Na電鍍/剝離方面起著關(guān)鍵作用。在第一次鍍鈉的初始階段，MgF₂納米晶體可以轉(zhuǎn)化為 Mg（成核位點(diǎn)）和NaF（固體電解質(zhì)界面）：一方面，Mg親鈉晶種保證了均勻的Na成核和生長(zhǎng)。同時(shí)，富含NaF的保護(hù)層會(huì)在電鍍/剝離循環(huán)中演變，從而抑制Na枝晶生長(zhǎng)并防止電解液持續(xù)耗盡。

圖1. MgF₂ @RGO氣凝膠作為主體材料的工作機(jī)理

因此，由于協(xié)同效應(yīng)，MgF₂ @RGO氣凝膠可作為多功能主體來(lái)調(diào)節(jié)金屬Na的均勻沉積，使Na負(fù)極具有高度穩(wěn)定的循環(huán)穩(wěn)定性。Na/MgF₂@RGO負(fù)極在1 mA cm^-2下可提供約500小時(shí)和2 mA cm^-2下約300小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán)，這均優(yōu)于基于裸銅和RGO主體的Na金屬負(fù)極。形態(tài)演變證實(shí)，金屬Na負(fù)極與MgF₂@RGO氣凝膠的結(jié)合抑制了粒狀Na的形成和枝晶生長(zhǎng)。此外，與Na/RGO負(fù)極相比，具有Na/MgF₂@RGO負(fù)極的全電池具有更高的倍率性能與長(zhǎng)循環(huán)壽命，在1 C下穩(wěn)定循環(huán)200次循環(huán)后具有91.3% 的高容量保持率，驗(yàn)證了該氣凝膠主體的實(shí)際應(yīng)用可行性。總之，這種基于協(xié)同效應(yīng)的主體材料設(shè)計(jì)概念可有效實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的Na金屬負(fù)極，為未來(lái)高能鈉金屬電池的發(fā)展提供了啟示。

圖2. 基于Na/MgF₂@RGO負(fù)極的鈉金屬全電池性能

In Situ Plating of Mg Sodiophilic Seeds and Evolving Sodium Fluoride Protective Layers for Superior Sodium Metal Anodes, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200990

4. 余彥/繆月娥Adv. Sci.: 通用的紡絲-配位策略實(shí)現(xiàn)高性能3D打印鋰硫電池

鋰硫（Li-S）電池的實(shí)際應(yīng)用仍然受到三個(gè)主要問(wèn)題的阻礙，包括硫和硫化鋰、中間體多硫化鋰（LiPSs）溶解產(chǎn)生的嚴(yán)重穿梭效應(yīng)及硫正極在循環(huán)過(guò)程中的巨大體積膨脹。研究表明，構(gòu)建過(guò)渡金屬和碳納米材料之間的緊密耦合是實(shí)現(xiàn)LiPSs強(qiáng)固定化的有效手段。

在此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)余彥教授、東華大學(xué)繆月娥副研究員等人報(bào)道了構(gòu)建連續(xù)金屬-氮-碳（M-N-C，M=Co，F(xiàn)e，Ni）異質(zhì)界面的通用紡絲-配位策略。具體而言，作者以靜電紡絲一維多孔纖維為模板、原位聚合的聚多巴胺（PDA）為界面配位連接體，通過(guò)簡(jiǎn)單的碳化處理將金屬納米顆粒與氮摻雜多孔碳纖維共價(jià)鍵合（表示為M/M-N@NPCF）。得益于PDA對(duì)纖維模板和金屬離子的優(yōu)異粘附性和強(qiáng)配位性，該合成方法具有高度通用性，可將各種金屬納米顆粒摻入一維碳纖維上形成連續(xù)的金屬-氮-碳異質(zhì)界面。然后，有效的M-N-C橋鍵可控制異質(zhì)界面處的電子重新分布，并誘導(dǎo)電子從金屬納米顆粒有效轉(zhuǎn)移到NPCF骨架，從而通過(guò)路易斯酸堿相互作用緊密錨定LiPS。同時(shí)，嵌入NPCF骨架中的大量金屬納米顆粒可作為電催化劑觸發(fā)LiPSs的快速轉(zhuǎn)化，進(jìn)一步提高硫的利用率。

圖1. Co/Co-N@NPCF雜化物對(duì)LiPSs的錨定機(jī)制

作為概念驗(yàn)證，作為硫主體的Co/Co-N@NPCF雜化物在2.0 C下表現(xiàn)出781 mAh g^-1的優(yōu)異倍率性能。此外，Co/Co-N@NPCF-S電極在0.2 C下300次循環(huán)后容量保持率達(dá)90.4%，表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。更令人印象深刻的是，3D打印的Co/Co-N@NPCF-S電極實(shí)現(xiàn)了更高的硫負(fù)載量和增強(qiáng)的電子/離子傳輸，在7.1 mg cm^-2的高硫負(fù)載、貧電解液條件下以0.2 C倍率穩(wěn)定運(yùn)行超過(guò)80個(gè)循環(huán)后仍能提供6.4 mAh cm^-2的出色面積容量。該電極的優(yōu)異性能不僅是由于3D打印的分級(jí)多孔和導(dǎo)電性增強(qiáng)的電子/離子傳輸動(dòng)力學(xué)框架，雜化物中嵌入的Co納米顆粒和Co-N-C異質(zhì)界面也做出了突出貢獻(xiàn)。總之，在這項(xiàng)工作中獲得的對(duì)強(qiáng)耦合連續(xù)異質(zhì)界面的見(jiàn)解為合理設(shè)計(jì)Li-S系統(tǒng)中的主體材料鋪平了道路。

圖2. 3D打印的Co/Co-N@NPCF-S電極性能

A Universal Spinning-Coordinating Strategy to Construct Continuous Metal–Nitrogen–Carbon Heterointerface with Boosted Lithium Polysulfides Immobilization for 3D-Printed Li-S Batteries, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202203181

5. 黃云輝/孫琪真/李真Adv. Sci.:光纖傳感器解析無(wú)負(fù)極鋰金屬電池的容量衰減

由于零過(guò)量鋰，無(wú)負(fù)極鋰金屬電池（AFLMB）可提供比傳統(tǒng)鋰金屬電池高得多的能量密度。然而，AFLMB易遭受容量快速損失和壽命短的問(wèn)題。監(jiān)測(cè)和分析 AFLMB的容量衰減對(duì)其未來(lái)的應(yīng)用非常重要，而其中監(jiān)測(cè)和區(qū)分不可逆/可逆體積膨脹是關(guān)鍵。

在此，華中科技大學(xué)黃云輝教授、孫琪真教授及李真教授等人開(kāi)發(fā)了一種原位光纖傳感器衍生監(jiān)測(cè)技術(shù)，以實(shí)現(xiàn)基于LiNi_0.5Mn_0.3Co_0.2O₂（NMC532）的AFLMB 在全生命周期內(nèi)的應(yīng)變演化及其operando解碼。通過(guò)將光纖布拉格光柵（FBG）傳感器連接到多層無(wú)負(fù)極軟包電池的表面，成功地監(jiān)測(cè)了電池的應(yīng)變演變并與其電化學(xué)特性相關(guān)聯(lián)。此外，應(yīng)變演化的operando解碼是在多種表征方法的幫助下實(shí)現(xiàn)的，包括SEM和超聲成像。結(jié)果顯示，應(yīng)變信號(hào)隨電壓擺動(dòng)。這意味著表面應(yīng)變與荷電狀態(tài)（SOC）密切相關(guān)，為監(jiān)測(cè)電池的SOC提供了新的策略。值得注意的是，應(yīng)變?cè)诜烹娊Y(jié)束前達(dá)到最低值并隨后增加。這歸因于無(wú)負(fù)極電池的特性：厚SEI呈現(xiàn)出多孔和剛性結(jié)構(gòu)，不會(huì)隨著鋰剝離而收縮。相反，NMC532材料隨著鋰的嵌入而膨脹，引起應(yīng)變信號(hào)的增加。

圖1. FBG傳感器監(jiān)測(cè)電池電化學(xué)循環(huán)和應(yīng)變信號(hào)

電池的可逆性和不可逆性體積膨脹與容量衰減密切相關(guān)，表面應(yīng)變可有效表征體積膨脹的影響。應(yīng)變演化最小值代表SEI和死鋰引起的累積體積，在每次循環(huán)后都有增加的趨勢(shì)。這說(shuō)明鋰與電解液的無(wú)休止反應(yīng)不僅產(chǎn)生死鋰，而且使SEI變厚，導(dǎo)致活性鋰的損失和軟包電池不可逆的體積膨脹。作者基于SEM表征分析了電極的形態(tài)變化表明，隨著SEI和死鋰的積累，整個(gè)軟包電池變得更厚，這種現(xiàn)象與每個(gè)循環(huán)中最小應(yīng)變的增加是一致的。最后，作者揭示了表面應(yīng)變變化與容量衰減之間的關(guān)系，即活性鋰損失引起的表面應(yīng)變波動(dòng)幅度下降是完全失效的先行指標(biāo)。因此，這項(xiàng)研究所提出的傳感技術(shù)具有出色的多路復(fù)用能力，可被視為下一代電池管理系統(tǒng)中容量衰減分析的基本單元。

圖2. 電極的形態(tài)變化及與容量衰減的聯(lián)系

Operando Decoding of Surface Strain in Anode-Free Lithium Metal Batteries via Optical Fiber Sensor, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202203247

6. 尉海軍/張旭AFM: 基于功能性高分子膜保護(hù)實(shí)現(xiàn)的高壓穩(wěn)定鋁硫電池

考慮到S和Al的高容量、低成本和高安全性，可充電Al-S電池是一種有價(jià)值的儲(chǔ)能系統(tǒng)。然而大多數(shù)報(bào)道的Al-S電池是由S的可逆還原驅(qū)動(dòng)的，它僅提供低放電電壓（≈0.4~1.0 V）且在室溫下具有較大的電壓滯后。因此，提高Al-S化學(xué)放電電壓以最終提高能量密度具有很高的研究?jī)r(jià)值。

在此，北京工業(yè)大學(xué)尉海軍教授、張旭副教授等人通過(guò)采用S的可逆電化學(xué)氧化開(kāi)發(fā)了一種高壓Al-S電池，放電電壓可達(dá)約1.8 V。具體而言，基于S可逆電化學(xué)氧化的Al-S電池是以N摻雜分級(jí)多孔碳（S@HPCK, 50wt% S）包裹的元素S為正極、鋁箔為負(fù)極、低成本AlCl₃/乙酰胺（AlCl3/AcA=1.3/1）深共晶溶劑為電解質(zhì)，在Swagelok電池配置中組裝而成的。此外，S的氧化可與S的還原相結(jié)合越過(guò)S⁰態(tài)從而實(shí)現(xiàn)多電子轉(zhuǎn)換，使Al-S電池能夠提供2213 mAh g^-1的高放電容量。作者基于液敏四極桿飛行時(shí)間質(zhì)譜（QTof-MS）研究表明，S⁰在Al-S電池的充電過(guò)程中經(jīng)歷了多種氧化途徑，其中S¹⁺產(chǎn)物的形成占主導(dǎo)地位，即液相S₂Cl₂是主要的氧化產(chǎn)物。

圖1. 基于QTof-MS鑒定電化學(xué)氧化產(chǎn)物

由于液相S₂Cl₂很容易在電池內(nèi)部擴(kuò)散，因此有必要抑制其擴(kuò)散以優(yōu)化Al-S電池的電化學(xué)穩(wěn)定性。為此，作者用原位制造的聚丙烯酰胺膜對(duì)電池的鋁箔負(fù)極進(jìn)行了改性，該膜浸潤(rùn)了≈50 wt.% 的AlCl₃/AcA電解液。研究表明，該功能性聚合物膜可抑制不需要的電解液反應(yīng)，從而限制氯化硫的穿梭并穩(wěn)定Al負(fù)極以防止降解。因此，該聚合物膜大大提高了Al-S電池容量且增強(qiáng)了電池的電化學(xué)穩(wěn)定性。在30 wt.% S復(fù)合正極材料的情況下，具有膜保護(hù)的電池在1.0 A g^-1時(shí)可實(shí)現(xiàn)861 mAh g^-1的最大放電容量，甚至可穩(wěn)定運(yùn)行490個(gè)循環(huán)且在50次、200次循環(huán)后仍分別保持92.1% 和79.0% 的容量保持率。總之，這項(xiàng)研究展示的Al-S 系統(tǒng)的電化學(xué)為S基高能量密度二次電池的開(kāi)發(fā)提供了重要的見(jiàn)解。

圖2. 基于聚合物膜保護(hù)的Al-S電池電化學(xué)性能

High-Voltage Aluminium-Sulfur Batteries with Functional Polymer Membrane, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205562

7. 劉志/陳勝利/彭章泉AFM: 基于NaOH的高穩(wěn)定性全固態(tài)Na-O₂/H₂O電池

可充電全固態(tài)Na-O₂電池具有較高的理論比能量、安全性、電化學(xué)穩(wěn)定性和豐富的鈉資源，是下一代儲(chǔ)能裝置最有希望的候選者之一。然而，目前全固態(tài)Na-O₂電池的實(shí)際應(yīng)用仍然受到界面電阻低、能量效率低和循環(huán)壽命差的限制。

在此，中科院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所/上海科技大學(xué)劉志教授、武漢大學(xué)陳勝利教授及中科院大連化物所彭章泉研究員等人構(gòu)建了一種可充電全固態(tài) Na-O₂/H₂O電池，可在某些潮濕氧氣環(huán)境下催化和精確控制放電產(chǎn)物。與以往的非水系Na-O₂電池和混合型Na-空氣電池的結(jié)構(gòu)不同，這種全固態(tài)電池僅由三部分構(gòu)成：純金屬鈉作為負(fù)極，定制的銀-聚合物復(fù)合材料（SPC）作為正極，穩(wěn)定的Na-β”-Al₂O₃陶瓷作為電解質(zhì)，不含任何添加劑或液體電解質(zhì)。在80 °C、 ≈7% 相對(duì)濕度（RH）條件下，該電池可循環(huán)使用100次以上，過(guò)電位低（第100次循環(huán)時(shí)約為75 mV）且往返效率高（第100次循環(huán)時(shí)>97%）。作者基于原位拉曼、DEMS、XRD及EDS表征表明，NaOH是唯一的放電產(chǎn)物，它是通過(guò)直接的四電子氧還原反應(yīng)形成的。

圖1. 全固態(tài)Na-O₂/H₂O電池的組成及性能

了解Na-O₂/H₂O電池在適度潮濕的O₂環(huán)境下發(fā)生的反應(yīng)機(jī)理和路線對(duì)于開(kāi)發(fā)高性能和長(zhǎng)壽命的Na-O₂電池至關(guān)重要，DFT結(jié)果證實(shí)Ag催化劑可有效降低NaOH分解的反應(yīng)勢(shì)壘，這是電池中低過(guò)電位的關(guān)鍵步驟。在O₂中添加H₂O有助于調(diào)節(jié)Ag表面的放電產(chǎn)物，甚至降低全固態(tài)Na-O₂/H₂O電池的充電過(guò)電位。此外，這種新型電池還為了解正極和固態(tài)電解質(zhì)在潮濕條件下的穩(wěn)定性提供了新的見(jiàn)解。作者希望這些在理解電池中發(fā)生的反應(yīng)及該研究發(fā)現(xiàn)的科學(xué)進(jìn)展能夠鼓勵(lì)對(duì)不同環(huán)境下的Na-O₂/H₂O電池的進(jìn)一步研究。盡管實(shí)際應(yīng)用中仍然存在許多重大挑戰(zhàn)，但NaOH基Na-O₂/H₂O電池的電化學(xué)性能、柔性和穩(wěn)定性的潛在優(yōu)勢(shì)賦予了其實(shí)際適用性，并證明了在該方向上的持續(xù)研究努力的合理性。

圖2. DFT計(jì)算Ag上的放電過(guò)程的自由能

A Highly Stable All-Solid-State Na-O₂/H₂O Battery with Low Overpotential Based on Sodium Hydroxide, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202202518

8. 北大曹安源Mater. Today: 結(jié)構(gòu)優(yōu)化的CNT海綿作為高性能鋰氧電池正極

鋰氧（Li-O₂）電池有望實(shí)現(xiàn)超高能量密度，但應(yīng)用的關(guān)鍵障礙之一是在循環(huán)過(guò)程中，特別是在高倍率下，由于氧化還原動(dòng)力學(xué)緩慢及正極內(nèi)過(guò)高過(guò)電位下的嚴(yán)重寄生反應(yīng)，性能會(huì)迅速衰減。

為解決上述挑戰(zhàn)，北京大學(xué)曹安源教授等人應(yīng)用集體策略來(lái)優(yōu)化基于獨(dú)立的高度多孔碳納米管（CNT）海綿正極的微觀結(jié)構(gòu)、電化學(xué)行為并顯著提高Li-O₂電池的整體性能，尤其是循環(huán)壽命和倍率性能。CNT海綿具有作為有前途的Li-O₂電池正極的幾個(gè)優(yōu)點(diǎn)，包括重量輕、高導(dǎo)電性、開(kāi)孔等。特別是，作者在此基礎(chǔ)上開(kāi)發(fā)了一系列結(jié)構(gòu)工程方法：（1）定制放電產(chǎn)物形態(tài)（選擇RuO₂催化劑進(jìn)行演示）用于抑制極化，（2）控制海綿壓縮實(shí)現(xiàn)高質(zhì)量負(fù)載以促進(jìn)高倍率循環(huán)，（3）梯度電解質(zhì)浸入以合理利用其內(nèi)部多孔空間進(jìn)行有效多相傳輸，及（4）通過(guò)水處理進(jìn)行簡(jiǎn)單但有效的再生。這4種方法針對(duì)Li-O₂電池正極中電化學(xué)行為的不同方面，因此構(gòu)成了克服該領(lǐng)域挑戰(zhàn)的互補(bǔ)和綜合策略。

圖1. 高性能CNT海綿基Li-O₂正極的策略

因此，優(yōu)化后的CNT海綿基Li-O₂正極性能遠(yuǎn)優(yōu)于先前報(bào)道的電極，尤其是在高電流密度下的整個(gè)超長(zhǎng)循環(huán)壽命中的電化學(xué)穩(wěn)定性（0.5 mA cm^-2下1423次循環(huán)，可維持約4個(gè)月的連續(xù)放電-充電操作）。除了20.2 mAh cm^-2的面積容量外，這種整體性能還沒(méi)有在最近開(kāi)發(fā)的3D金屬泡沫或碳基Li-O₂電池相關(guān)正極中實(shí)現(xiàn)。此外，作者證明這種CNT海綿正極可通過(guò)水處理簡(jiǎn)單地再生，使其延長(zhǎng)500 次循環(huán)且性能幾乎恢復(fù)。該海綿正極還可與其他方法相結(jié)合以進(jìn)一步優(yōu)化整個(gè)電池配置，例如引入電解液添加劑和鋰負(fù)極保護(hù)等。總之，這項(xiàng)研究提出的策略具有通用性，適用于更多的3D獨(dú)立多孔電極和各種新興的堿金屬-氣體電池，從而開(kāi)發(fā)低成本、高能量/功率和實(shí)用的儲(chǔ)能系統(tǒng)。

圖2. 該工作與之前報(bào)道的高性能Li-O₂電池性能對(duì)比

Compressible, gradient-immersion, regenerable carbon nanotube sponges as high-performance lithium–oxygen battery cathodes, Materials Today 2022. DOI: 10.1016/j.mattod.2022.07.005

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