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提高活性中心的分散性和光子的有效捕獲是光催化研究的重點。晶體硅在地球上儲量豐富，并且帶隙合適，但硅基光催化劑與金屬元素的結合由于硅的剛性晶體結構和高的生成能量而具有挑戰性。

近日，中山大學楊振宇和蘇成勇等采用固相合成法制備了Co含量在0.4 wt%~3.4 wt%之間可調的硅基復合材料，并用多孔SiO₂作為催化劑載體(Co@Si SAC)。

具體而言，研究人員以CoSi₂結構域為模板，通過原子外延促進金剛石結構晶體Si(c-Si)的原位生長；在高溫下CoSi₂結構域分解期間Co原子能夠摻入c-Si晶格，聚集可以忽略不計。

實驗結果表明，在光催化CO₂RR過程中，含有0.5 wt%Co的Co@Si光催化劑上CO和H₂的產率分別為4.72 mol g_Co^?1和4.43 mol g_Co^?1，分別比商業Co和Co₃O₄高10³-10⁴倍以上。在不加光敏劑的條件下，與無Co催化劑相比，Co@Si NC(即不含SiO₂載體)也表現出明顯的光催化活性，表明Co@Si光催化行為來源于摻Co的Si核。

此外，具有3.4 wt%Co的Co@Si催化劑表現出約1 0 mmol g^?1的CO轉化率，這可歸因于其相對較高的CO負載；照射6小時后，CO生成速率急劇下降，這可能是由于光敏劑在連續可見光照射下的分解。

基于實驗結果，研究人員得出催化劑上的合成氣反應過程：第一步，CO₂氣體被SiO₂的多孔結構捕獲并轉化為吸收態(CO₂*)；其次，在可見光照射下，光敏劑[Ru(bpy)₃]²⁺被促進到激發態([Ru (bpy)₃]²⁺*)；隨后，光生電子被轉移到Co@Si結構域，并且空穴被TEOA淬滅使得[Ru(bpy)₃]²⁺再生；同時，CO₂*分別從CO@Si和溶液中捕獲電子和質子，隨后轉化為形成COOH*中間體并最終形成CO，相當數量的質子最終在無鈷的c-Si面上還原以產生H₂。

Epitaxially Grown Silicon-based Single-atom Catalyst for Visible-light-driven Syngas Production. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37401-3

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Nature子刊：外延生長硅基單原子催化劑應用于可見光驅動合成氣制備

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