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具有三相異質結構的鈉離子氧化物正極引起了廣泛的關注，因為可以利用不同相的協同作用來提高鈉的儲存性能。然而，由于在充放電過程中的層間滑動，復合結構通常會遭受多次不可逆相變和高晶格應變。

在此，溫州大學侴術雷教授、肖遙教授等人提出了一種基于調節局部化學的應變工程策略來調節納米材料的物理和化學性質，這是一種抑制相變和降低晶格應變的有效技術，可用于改善鈉離子電池（SIBs）的電化學性能。具體而言，作者重點研究了兩種通過簡單的熱聚合方法制備的三相異質結構氧化物正極材料 Na_0.5Ni_0.2Co_0.15Mn_0.65O₂（LLS-NaNCM）和Na_0.5Ni_0.05Co_0.15Mn_0.65Mg_0.15O₂（LLS-NaNCMM15），通過原位充放電XRD分析兩種正極材料循環過程中的結構演變。

結果表明，LLS-NaNCM電極在充放電過程中經歷了復雜的結構演化（P2/P3/尖晶石→P2/P3”/尖晶石→P2/P3/尖晶石→P2’/P3”/尖晶石），而LLS-NaNCMM15電極在Na⁺嵌入/脫嵌過程中在4.0和4.3 V的不同截止電位下表現出簡化的相變（P2/P3/尖晶石→P2/P3″/尖晶石）。

圖1. LLS-NaNCMM15的熱穩定性、結構表征

此外，作者通過各種結構表征確定了三相異質結構組成。取代鎂元素可操縱化學環境抑制晶格應變從而提高結構可逆性，這一點通過優異的電化學性能和定量的電化學動力學計算進一步證實。研究表明，LLS-NaNCMM15正極的儲鈉機制以電容特性為主。當充電至4.3 V時，LLS-NaNCMM15電極在0.2 C時的容量達到169.4 mAh g^-1。

此外，LLS-NaNCMM15正極還表現出卓越的倍率性能，在2 C倍率下仍能提供高達117.1 mAh g^-1的容量。在5 C倍率下，該正極100次循環后仍具有119.2 mAh g^-1的高容量，對應于65.6%的容量保持率。總之，這項研究揭示了調控局部化學以實現正極材料應變工程的機制，并為進一步改進高性能SIBs鋪平了道路。

圖2. LLS-NaNCMM15電極在1.5~4.3 V范圍內的電化學性能

Strain Engineering by Local Chemistry Manipulation of Triphase Heterostructured Oxide Cathodes to Facilitate Phase Transitions for High-Performance Sodium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201511

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侴術雷/肖遙AEM：通過調節局部化學的應變工程獲得高性能鈉電正極

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