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?忻獲麟教授，重磅Matter!

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?忻獲麟教授，重磅Matter!
了解層狀氧化物正極的化學機械降解對于開發下一代鋰離子電池的正極至關重要。到目前為止，雖然對層狀正極的多模式相變進行了廣泛的研究，但對其機械失效的理解只限于裂紋。
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圖1. NMC-811層狀正極中機械彎曲引起的O3/O1相變
加州大學爾灣分校忻獲麟等通過使用深度學習輔助的超分辨率成像，發現了一個應力驅動的相退化機制，該機制不同于層狀正極中由脫鋰誘導的自失穩驅動的傳統途徑。
具體而言，這項工作利用原子分辨率掃描TEM（STEM）成像，結合基于人工智能的超分辨率技術，揭示了電化學過程中的應力集中可以導致局部晶格彎曲，形成不同的變形模式，包括高鎳層正極的表面扭結和體部扭結。
與以往觀察到的O3/ O1轉化僅由脫鋰過程中的純剪切實現不同，作者首次表明電化學運行過程中產生的機械彎曲也可以導致O3/O1轉化，這表明機械變形也可以在層狀正極材料的相變中發揮作用。
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圖2. 機械變形引起的涉及O1相變的表面扭結形成
O3→O1的轉變不僅在彎曲帶中形成，而且在彎曲引起的扭結結構中也形成，這表明應力驅動的相變是材料中廣泛存在的典型降解方式。此外，密度函數理論（DFT）計算證實，脫鋰晶格中彎曲誘導的O3→O1相變在能量上是有利的。
綜上所述，這項工作通過對層狀氧化物中機械變形誘導的相變提供新的見解，可能為下一代鋰離子電池的高鎳層狀正極的開發和優化提供有用的指導。
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圖3. 表層和體層扭結的三維原子模型以及有無O3/O1相變的彎曲帶的能量學研究
Direct observation of chemomechanical stress-induced phase transformation in high-Ni layered cathodes for lithium-ion batteries. Matter 2023. DOI: 10.1016/j.matt.2023.02.001

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