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?ACS Catalysis：NixCo3?xO4尖晶石的形貌工程及Ni取代促進乙烷催化燃燒:

揮發(fā)性有機化合物(VOCs)主要來自工業(yè)生產(chǎn)過程，對環(huán)境和人體健康有害。其中，線性短鏈烷烴(C_nH_2n+2，n≥2)由于具有較高的熱力學(xué)穩(wěn)定性，因此分解難度較大。催化氧化是在低溫下從工業(yè)廢物中去除揮發(fā)性有機化合物的有效途徑，為了實現(xiàn)揮發(fā)性有機物的完全氧化，已經(jīng)開發(fā)了各種催化劑。

貴金屬基催化劑在低溫下具有易于破壞C?H鍵的高能力，但其高成本和有限的可用性限制了它們的實際應(yīng)用。尖晶石氧化物(AB₂O₄)成本低廉，容易獲得，是一種很有前途的材料。然而，AB₂O₄活性中心的催化作用尚不清楚，闡明其重要作用并揭示其結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系將增加人們對尖晶石氧化物氧化還原循環(huán)的理解。

基于此，大連理工大學(xué)郭新聞、聶小娃、中石化(大連)石油化工研究院侯栓弟和劉世達等合成了Ni_xCo_3?xO₄催化劑以催化乙烷燃燒，并研究了氧空位對乙烷燃燒催化劑活性和反應(yīng)機理的影響。研究人員建立了活性與O缺陷的相關(guān)關(guān)系，隨著O缺陷數(shù)量的增加，通常會導(dǎo)致更高的活性。

另外，形狀誘導(dǎo)的小面效應(yīng)與鈷氧化物八面體中的鎳含量有關(guān)。取代Ni原子改變了Ni_xCo_3?xO₄的氧空位形成和C?H鍵解離，從而改變了Ni_xCo_3?xO₄的氧化還原能力。

與NiCo₂O₄-PC (0.5 mmol mL^?1 h^?1)和NiCo₂O₄-OL催化劑(1.3 mmol mL^?1 h^?1)相比，在330 °C下，NiCo₂O₄-TM催化劑(6.0 mmol mL^?1 h^?1)的乙烷氧化活性最高，其活化能(E_a)為70.9 kJ mol^?1。此外，在NiCo₂O₄-TM上進行長達500小時的長期穩(wěn)定性試驗，無論是否加水，在反應(yīng)的初始過渡階段之后都沒有觀察到活性衰減。

密度泛函(DFT)計算表明，低的氧空位形成能(E_Ov= 0.45 eV)、高的O₂和C₂H₆活化能力以及(311)面上高的表面氧遷移率有助于NiCo₂O₄-TM催化劑的優(yōu)異性能。這些結(jié)果表明，鈷基尖晶石氧化物選擇性合成具有不同的活性晶面在納米水平上的顯著影響(控制和調(diào)節(jié)化學(xué)活性，選擇性和穩(wěn)定性)。

Engineering Morphology and Ni Substitution of Ni_xCo_3?xO₄ Spinel Oxides to Promote Catalytic Combustion of Ethane: Elucidating the Influence of Oxygen Defects. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c00286

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