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ACS Catalysis：SiO2調整Cu2O催化微環境，提高CO2電還原為C2+的選擇性

電化學CO₂還原反應(CO₂RR)是將CO₂轉化為有價值的化學品和燃料的有效方法。銅基催化劑具有可調節的配位環境和與中間體(如吸附性碳化物(*CO))適當的結合力，從而顯示出將CO₂轉化為C₂₊產物的優異的電催化性能。

然而，由于競爭性析氫反應(HER)的存在、較厚的CO₂擴散層導致CO₂向催化劑表面轉移緩慢以及由于OH^?和HCO₃^?之間的中和導致的局部pH降低不利于多碳產物生成所必需的*CO?*CO偶聯步驟，導致銅基電催化劑上多碳產物的選擇性仍然不理想。為了解決這些問題，除了調節CO₂RR電催化劑的內在性能外，調節局部催化微環境的疏水性也是一種有效的策略。

基于此，南開大學程方益和Yu Meng等使用無機SiO₂氣溶膠作為疏水添加劑來調節Cu₂O立方體(Cu₂O/SiO₂)的催化環境，以實現高效和選擇性電催化CO₂RR。原位紅外分析、分子動力學模擬和密度泛函理論(DFT)計算結果顯示，Cu₂O/SiO₂復合物通過阻斷OH^?和HCO₃^?之間的反應來富集局部羥基，增大CO₂擴散系數(從2.67×10^?10m² s^?1增加到8.46×10^?10 m² s^?1)；并且與純Cu₂O相比(在Cu₂O(111)上為0.49)，Cu₂O/SiO₂復合物上的H₂O的解離能更低(1.24 eV)。

因此，與純的Cu₂O電催化劑相比，所制備的Cu₂O/SiO₂催化劑在?1.2 V下的產氫法拉第效率和部分電流密度分別從30%下降到9.6%和從6.6 mA cm^?2下降到1.4 mA cm^?2；相應的C₂₊產物的法拉第效率從52.4%增加到75.6%，部分電流密度也從11.5 mA cm^?2增長到12.6 mA cm^?2。此外，Cu₂O/SiO₂復合材料經長時間電解后，C₂₊法拉第效率和p-CD均保持較高的穩定性。

綜上，該項工作為通過調節電催化劑的堿度、H₂O輸送和CO₂滲透性等局部微環境來提高CO₂RR選擇性提供了理論依據。

Tailoring the Catalytic Microenvironment of Cu₂O with SiO₂ to Enhance C₂₊ Product Selectivity in CO₂ Electroreduction. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c00056

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