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EnSM: 機(jī)器學(xué)習(xí)分析漿料涂層對(duì)鋰離子電池電極制造的影響

組裝制造過(guò)程對(duì)鋰離子電池（LIBs）的電化學(xué)性能有重要影響，特別是在涂覆過(guò)程中電極漿液的流動(dòng)是決定最終電極性能和鋰離子電池特性的關(guān)鍵，但目前研究很少考慮到這一點(diǎn)。

在此，英國(guó)華威大學(xué)Mona Faraji Niri等人以LIBs漿液涂覆過(guò)程為研究對(duì)象，通過(guò)石墨負(fù)極的物理和流變性能及其對(duì)最終電極特性的影響研究了漿料結(jié)構(gòu)的影響。由于通過(guò)傳統(tǒng)的試錯(cuò)方法來(lái)量化大量相互關(guān)聯(lián)的控制變量對(duì)電極的影響是一項(xiàng)具有挑戰(zhàn)性的任務(wù)，因此作者提出了一種可解釋的機(jī)器學(xué)習(xí)方法和一種系統(tǒng)的統(tǒng)計(jì)分析方法來(lái)進(jìn)行綜合評(píng)估。該分析基于實(shí)驗(yàn)室規(guī)模的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)集，包含9 個(gè)控制變量和6個(gè)響應(yīng)變量。將收集到的數(shù)據(jù)清除掉異常值進(jìn)行線性回歸和方差分析以確定過(guò)程的最重要特征，并量化響應(yīng)和控制變量之間的線性相關(guān)性。

然后，作者建立了隨機(jī)森林模型，對(duì)控制變量下的響應(yīng)變量的可預(yù)測(cè)性進(jìn)行了評(píng)估。在此基礎(chǔ)上，建立了特征重要性和累積局部效應(yīng)兩個(gè)可解釋性指標(biāo)。前者量化所有特征對(duì)響應(yīng)變量的相對(duì)重要性，后者量化每個(gè)單獨(dú)控制因素對(duì)響應(yīng)的影響。

圖1. 本研究系統(tǒng)分析的流程

該研究具有三個(gè)主要貢獻(xiàn)和新穎性：1）利用先進(jìn)的計(jì)量學(xué)，以便于在電極涂覆期間訪問(wèn)關(guān)鍵控制變量；2）將新的控制因素（粘毛細(xì)管效應(yīng)）引入模型中；3）開(kāi)發(fā)可解釋的ML模型（XML），不僅可預(yù)測(cè)給定控制變量（預(yù)測(cè)器）的響應(yīng)變量，而且還通過(guò)可解釋性技術(shù)量化這些對(duì)響應(yīng)的影響。雖然涂層間隙被確定為對(duì)所有考慮的響應(yīng)最有影響的因素，但作者也提取了其他微妙的關(guān)系，強(qiáng)調(diào)了無(wú)量綱數(shù)字可作為模型的強(qiáng)預(yù)測(cè)因子。

進(jìn)一步，作者還提取了漿料粘度和表面張力對(duì)電極厚度、涂層重量和孔隙率的影響，證明了其對(duì)電極性能的重要性。雖然本文揭示了漿液涂層復(fù)雜過(guò)程中的相互依賴關(guān)系，但未來(lái)仍需通過(guò)綜合實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)，考慮模型在不同階段更廣泛的控制和輸出變量，如配方、干燥、壓延和電池制造等。在此基礎(chǔ)上，未來(lái)進(jìn)一步研究解決從實(shí)驗(yàn)室到更高規(guī)模的制造也是必要的。

圖2. 控制變量對(duì)響應(yīng)變量的相對(duì)重要性

Systematic analysis of the impact of slurry coating on manufacture of Li-ion battery electrodes via explainable machine learning, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.06.036

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