高功率鋰離子電池(LIBs)對于功率密集型應用至關重要,然而由于缺乏在高倍率下具有穩定性和高容量的負極材料,其發展在很大程度上受到了阻礙。在此,香港理工大學鄭子劍教授、深圳大學姚蕾等人報道了一種陽離子無序策略以合成具有預畸變的Nb(Ti)O6八面體的TiNb2O7(pd-TNO),其顯示出前所未有的功率密度和長循環穩定性。與在惰性氣氛中以昂貴的乙醇鈮為原料常規合成TNO及其隨后在高溫(如1000 °C)下煅燒不同,pd-TNO的合成采用空氣穩定且成本低廉的草酸鈮作為Nb的來源,因而合成是在空氣中進行的且煅燒溫度也降至800 °C。因此,pd-TNO的合成可以很容易地按比例放大生產。原位XRD觀察和動力學分析揭示了其在減輕局部晶格應力-應變和促進插層型贗電容反應方面具有出色的能力,這有利于其在長期循環和高倍率下的結構穩定性。圖1. 常規TNO和pd-TNO的合成過程及表征電化學測試表明,pd-TNO可在1~200 C的寬范圍內穩定充放電,且表現出比常規TNO顯著提高的倍率性能。即使在200 C的極高倍率下,pd-TNO也可保持TNO大約10倍高的放電容量(76 mAh g-1)。此外,pd-TNO在100 C下循環15000次后仍可提供66 mAh g-1的比容量,對應于低至0.004%的衰減率。盡管與最具代表性的高功率負極 Li4Ti5O12(LTO)具有相似的電壓區域,但pd-TNO的容量幾乎翻了一番且具有更高的能量密度和功率密度。使用pd-TNO負極組裝的高功率LIB在200 C時具有91197 W kg-1的前所未有的功率密度,比基于LTO的LIB大約高8倍(11813 W kg-1@50 C)。更重要的是,pd-TNO是在環境條件下通過高通量工藝制備的,因此在實際應用中表現出相當大的可擴展性潛力。圖2. pd-TNO和常規TNO、LTO的性能對比Unprecedented Superhigh-Rate and Ultrastable Anode for High-Power Battery via Cationic Disordering, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201130