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JACS：MOF衍生的Ru1Zr1/Co雙原子中心催化劑促進Fischer–Tropsch合成

鈷基催化劑已廣泛應用于工業上的Fischer–Tropsch合成(FTS)，然而，在原子水平上實現合理的催化劑設計，從而提高催化劑的活性，同時產生更多的長鏈烴類化合物，仍然是一個有吸引力的和困難的挑戰。近日，具有獨特電子和幾何界面相互作用的雙原子中心催化劑為開發性能更好的先進FTS催化劑提供了很好的機會。

基于此，清華大學李亞棟、中科院物理研究所杜世萱、中科院山西煤炭化學研究所陳建剛和溫州大學孟格等以金屬-有機骨架做為前驅體，在Co納米顆粒(NP)表面設計了一種具有Ru和Zr雙原子位點的Ru₁Zr₁/Co催化劑，其具有大大增強的FTS活性。

性能測試結果顯示，在固定床試驗中，所制備的Ru₁Zr₁/Co催化劑的TOF值高達3.8×10^?2 s^?1，Co時間收率時Co催化劑的12倍；Ru₁Zr₁/Co上的C₅₊產物的法拉第效率為80.7%，遠高于Zr₁/Co、Ru₁/Co和Co催化劑(71.4%、66.4%和60.8%)。此外，Ru₁Zr₁/Co催化劑還具有優異的穩定性，其能夠在200℃下連續工作120個小時而沒有發生明顯的活性下降；Co納米粒子在FTS反應后從平均尺寸4.5增長到8 nm，這導致Co中心的暴露減少，并且這解釋了為什么Ru₁Zr₁/Co催化劑會發生輕微失活。

實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，Ru₁Zr₁/Co界面是高活性中心，促進了FTS中的C?O分裂和C?C的形成。同時，相鄰Ru和Zr原子的協同作用降低了限速步的能壘，使得催化劑比純Co和Ru或Zr單原子催化劑具有更高的活性和長鏈烴選擇性。因此，該項工作證明了雙原子位點設計在提高FTS性能方面的有效性，為制備具有雙原子中心的金屬基催化劑和優化工業催化劑的性能提供了有效的策略。

MOF-Derived Ru₁Zr₁/Co Dual-Atomic-Site Catalyst with Promoted Performance for Fischer–Tropsch Synthesis. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c09168

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