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?徐駿/宋虎成AEM：可在150℃高溫下運(yùn)行的長循環(huán)固態(tài)鋰金屬電池！

高能量的可充鋰離子電池，特別是固態(tài)鋰金屬電池，除了追求在低溫下運(yùn)行外，越來越需要在高溫下運(yùn)行。然而，在鋰負(fù)極和固態(tài)電解質(zhì)（SSE）界面上臭名昭著的化學(xué)和電化學(xué)反應(yīng)使這些電池在高溫下幾乎失去了所有的容量和功率。

南京大學(xué)徐駿、宋虎成等通過構(gòu)建一個(gè)穩(wěn)定、高離子導(dǎo)電的熔鹽界面（MSI），獲得了一種在高溫下運(yùn)行的安全和長循環(huán)壽命固態(tài)Li-CO₂電池。

圖1 固態(tài)鋰金屬電池在高溫下的應(yīng)用場景和挑戰(zhàn)

該電池由鋰負(fù)極、帶有薄型三元硝酸鹽熔融鹽界面（MSI）的LAGP-電解質(zhì)和Ru基正極組成。具有良好化學(xué)穩(wěn)定性和高鋰離子電導(dǎo)率的MSI可以有效地改善界面接觸，抑制鋰負(fù)極和LAGP-電解質(zhì)在高溫下的界面反應(yīng)和熱失控，從而使固態(tài)對(duì)稱鋰電池具有超低的界面阻抗（≈15 Ω）和放電/充電過電位（≈15 mV）。值得注意的是，MSI涂層的LAGP電解質(zhì)可以構(gòu)建一個(gè)超平和連續(xù)的表面，從而在高溫循環(huán)中實(shí)現(xiàn)均勻的鋰沉積剝離層。

圖2 LAGP顆粒和MSI改性LAGP顆粒的表征

因此，在0.1 mA cm^-2的條件下，對(duì)稱鋰電池顯示出600小時(shí)以上的卓越循環(huán)穩(wěn)定性。采用Ru催化劑組裝的固態(tài)Li-CO₂電池表現(xiàn)出創(chuàng)紀(jì)錄的穩(wěn)定性，即使在150℃高溫下，在容量限制為500 mAh g^-1和電流密度為500 mA g^-1時(shí)仍能穩(wěn)定循環(huán)980次。此外，基于MSI的Li-CO₂電池可以通過直接捕獲和轉(zhuǎn)換太陽能而在室溫下進(jìn)一步運(yùn)行，并顯示出低充電電位（≈3.0V）和穩(wěn)定的循環(huán)穩(wěn)定性，在太陽照射下，在500 mAh g^-1和500 mA g^-1條件下循環(huán)超過150次。總之，該電池為開發(fā)在高溫下工作的高能量和安全儲(chǔ)能裝置鋪平了道路。

圖3 固態(tài)Li-CO₂電池的循環(huán)性能和放電產(chǎn)物的表征

A High-Energy Long-Cycling Solid-State Lithium-Metal Battery Operating at High Temperatures. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201866

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