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可充電鋅空氣電池(ZABs)因其高能量密度(1086 Wh/kg)、天然豐富的鋅儲量、低成本和高安全性而受到廣泛關注。然而，當溫度低于0℃時，由于電催化反應動力學的減速和極高的O=O鍵能值(498 kJ/mol)， ZABs的性能嚴重惡化。以上問題主要是由于缺乏既能同時加速氧還原反應(ORR)又能長時間持久地加速氧還原反應(OER)雙功能電催化劑。為了設計高性能的ORR/OER催化劑已經做了大量的工作但仍有很大的改進空間。

在此，清華大學王定勝教授團隊通過構建以氮摻雜碳為載體的原子分散的Fe-Se原子對(Fe-Se/NC)，成功構建了雙功能電催化劑。其中，Se被成功地引入到Fe-based單原子催化劑（Fe-Se/NC）中，通過顆粒原子化策略構建原子對電催化劑。獲得的Fe-Se/NC顯示出優異的雙功能氧催化性能，其電位差低至0.698V，遠遠優于Fe-基單原子催化劑。

此外，Se引入后可通過非常規的p-d軌道雜化來調節Fe位點的電子結構和微環境，從而優化ORR/OER過程中活性位點和中間物之間的吸附/解吸行為。

圖1. Fe-Se/NC催化劑結構表征

理論計算結果顯示，Fe-Se原子導致了不對稱極化電荷分布。基于Fe-Se/NC的固態可充電ZABs（ZABs-Fe-Se/NC）在25 ℃、20 mA/cm²的條件下可穩定循環200小時（1090次），是ZABs-Pt/C+Ir/C的6.9倍。

在-40℃的極低溫度下，ZABs-Fe-Se/NC在1 mA/cm²下顯示出741小時（4041個循環）的超強循環性能，這大約是ZABs-Pt/C+Ir/C的11.7倍。更重要的是，ZABs-Fe-Se/NC甚至可以在5 mA/cm²下運行133小時（725個循環）。

總之，作者開發了錨定在MOF衍生的分級多孔碳框架中的Fe-Se原子對。受益于Fe和Se原子對之間優化的電子雜化，Fe-Se/NC在已報道的Fe基單原子催化劑中表現出優異的雙功能氧氣電催化性能。

不對稱配位的Fe-Se位點的電子雜化優化了活性位點和中間物之間的吸附/解吸行為。該工作表明作為雙功能電催化劑的原子對位點是促進電催化反應的有前途的候選者。

圖2. ZABs-Fe-Se/NC的電化學性能

Synergistic Fe-Se Atom Pairs as Bifunctional Oxygen Electrocatalysts Boost Low-Temperature Rechargeable Zn-Air Battery, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202219191

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