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?劉天西/繆月娥/余彥AFM：電負性聚合物刷改性隔膜，鋰金屬電池700圈穩定循環！

不均勻的離子通量引發的不均勻鋰沉積和持續的枝晶生長，嚴重限制了鋰金屬電池（LMBs）的使用壽命。

東華大學劉天西、繆月娥、中科大余彥等設計了一種電負性聚五氟苯基丙烯酸酯（PPFPA）聚合物刷接枝的Celgard隔膜（PPFPA-g-Celgard），以在納米尺度上精確構建一維定向的Li⁺通量，從而實現更快的離子傳輸和超穩定的鋰沉積。

圖1 材料制備及表征

PPFPA聚合物鏈的接枝是通過表面引發的原子轉移自由基聚合化學的簡單生物啟發工程來實現的。與傳統的物理涂層隔膜不同，聚多巴胺的自粘性保證了PPFPA聚合物刷和Celgard基質之間的強界面耦合。此外，通過Celgard隔膜的離子傳輸行為可以得到很好的保持，因為含有2-溴異丁酰溴（DA-Br）引發劑的多巴胺（DA）的生物啟發自聚合可以完全復制Celgard基質的初始多孔結構。

另外，通過計算和表征，PPFPA-g-Celgard隔膜可以通過PPFPA鏈上的電負性位點的強Li⁺親和力來顯著改善Li⁺轉移動力學。此外，由均勻的PPFPA聚合物刷產生的高度定向一維Li⁺通路可以在醚類和碳酸酯電解液中誘導鋰金屬的均勻成核和沉積。

圖2 半電池性能

所得PPFPA-g-Celgard隔膜實現了0.61的高鋰離子轉移數和8.33×10^-4?S cm^-1的離子傳導率，這幾乎比Clegard隔膜高出兩倍。因此，通過從0.5到6 mA cm^-2電流密度的快速切換，鋰/鋰對稱電池可以實現可逆和穩定的鋰沉積/剝離。

此外，Li|PPFPA-g-Celgard|LiFePO₄全電池表現出普遍和長期的循環性，在醚類電解液中經過700次循環后容量保持率為83%，在碳酸酯電解液中經過300次循環后容量保持率也達到92.9%。該研究為具有典型表面拓撲化學和自限離子傳輸通道的先進隔膜在高性能LMBs應用中的一般設計提供了一個新方向。

圖3 全電池性能

Precise Control of Li+ Directed Transport via Electronegative Polymer Brushes on Polyolefin Separators for Dendrite-Free Lithium Deposition. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202201430

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